【摘 要】
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活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）和过二硫酸盐（peroxydisulfate,PDS）高级氧化技术在土壤或地下水修复等领域有着广泛的应用前景。这一技术中活化产生的硫酸根自由基(SO4·-)具有极高的氧化还原电位,可以氧化绝大多数的有机污染物。本文探究了两种环境中常见的有机卤污染物碘海醇和三氯生在PMS氧化过程中的降解,并重点关注了有机卤分子中的卤素的归趋。研究表明碘海醇
【基金项目】
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国家自然科学基金（51578294）；
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活化过一硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）和过二硫酸盐（peroxydisulfate,PDS）高级氧化技术在土壤或地下水修复等领域有着广泛的应用前景。这一技术中活化产生的硫酸根自由基(SO4·-)具有极高的氧化还原电位,可以氧化绝大多数的有机污染物。本文探究了两种环境中常见的有机卤污染物碘海醇和三氯生在PMS氧化过程中的降解,并重点关注了有机卤分子中的卤素的归趋。研究表明碘海醇可以快速降解,反应速率遵循假一级反应动力学规律。腐殖酸（HA）的存在显著抑制了碘海醇的降解,而Cl-的存在对降解没有产生明显的影响,可能是Cl-与SO4·-反应生成了活性氯物质与碘海醇反应,抵消了 Cl-对SO4·-的消耗作用。碘海醇的降解途径主要包括:侧链的氧化断裂,侧链的提氢反应以及脱碘-原位羟基取代反应。研究表明,当支链断裂,空间位阻减小后,苯环上的三个碘可以在SO4·-的攻击下脱落,接着继续被SO4·-氧化为自由碘。此时自由碘与碘海醇羟基化的降解中间产物结合生成高细胞毒性和基因毒性的碘代副产物,主要包括碘仿（CHI3）和三碘乙酸（TIAA）。当碘海醇浓度为50μM,Co2+浓度为1μM,PMS浓度为1mM,CHI3和TIAA在12小时内的生成量分别达到38.12和577.99μg·L-1。自由碘还可以与富含酚类结构的HA反应,因此加入HA提高了体系中I-DBPs的生成。三氯生无法被单独的PMS直接降解,但在PMS与Br-同时存在时可以快速去除。动力学数据分析发现降解的表观速率与Br-浓度呈正比。实验证明Br-/PMS体系中起主要降解作用的活性物质是PMS氧化Br-生成的自由溴。同时,淬灭实验排除了体系中Br·的存在。在三氯生降解的过程中,自由溴可以快速地与三氯生发生亲电反应形成溴代中间产物。在自由溴的进一步进攻下,溴代中间产物开环并生成了5种小分子的卤代副产物,其中最主要的是溴仿（CHBr3）和二溴乙酸（DBAA）。当lmg·L-1三氯生在100μM PMS和100μM Br-体系中被处理时,CHBr3和DBAA在24小时内的生成量分别为1.31μM和0.49μM。加入HA降低了CHBr3、二溴一氯甲烷（CHClBr2）的生成,但显著提高了一溴乙酸（MBAA）、DBAA和一溴一氯乙酸（BCAA）的生成。综上所述,本研究证明有机卤污染物在PMS氧化过程中很可能会生成有害的卤代副产物,在评估该技术的可行性时应考虑到这一点。
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