基于自组装的多孔氮化碳制备及其对典型PPCPs的降解机理

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:g123838477
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
卡马西平(Carbamazepine,CBZ)和萘普生(Naproxen,NPX)属于典型的药品及个人护理产品(Pharmaceuticals and Personal Care Products,PPCPs),由于大量使用,通过污水处理厂出水不断地排入水环境中,对水环境造成极大威胁。光催化技术以其“绿色”、“高效”的特点,有望应用于水中难降解污染物的去除。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为非金属光催化剂,因其具有可调的形貌结构和禁带宽度、光学性能优越等特点被广泛运用于光催化研究。但是由于其载流子复合速率高,可见光吸收范围较小等,导致光催化活性较低。因此,需要采用修饰、表面改性等手段增强氮化碳的光催化活性。论文中主要通过以下两种不同的方法来对氮化碳进行改性:采用吸附-热聚合法制备出新型碳量子点(CQDs)修饰的管状石墨相碳氮化物(g-C3N4),并用于可见光下去除卡马西平(CBZ)。实验制备的非金属光催化剂呈现出管状结构,这是由于管状质子化的三聚氰胺与吸附在表面的CQDs作为聚合反应的前体。表面键合的CQDs不会改变g-C3N4的带隙结构,但大大抑制了电荷重组。因此,经过CQDs修饰的光催化剂对CBZ的降解动力学约为纯g-C3N4的5倍。研究发现CBZ光催化降解过程中的主要活性物质是超氧根自由基(·O2-)和光生空穴(h+)。通过中间体鉴定和密度泛函理论(DFT)的量子化学计算以及波函数分析,阐明了CBZ的降解途径。福井指数最高的烯烃双键(f0=0.108)为CBZ分子最易被自由基攻击的位点。此外,在连续循环实验中观察到所制备的光催化剂具有良好的稳定性,而光催化活性的轻微下降归因于表面氧化反应。采用吸附-热聚合法进一步合成了银修饰多孔氮化碳材料(MHAs),并用于可见光下降解萘普生。通过NPX光催化降解实验可知,MHAs的光催化降解效率约为纯g-C3N4的17倍,原因是硝酸和银的改性使材料表面形成了更多的孔结构,比表面积增大,银纳米粒子的表面等离子体共振效应(SPR)和电子桥效应,使得材料吸收可见光的能力增强,禁带宽度变窄,光生载流子的复合受到抑制,促进电荷转移,产生更多的活性位点。利用ESR和捕获实验测得光催化降解NPX过程中主要的活性物质是h+和·O2-。通过循环实验和p H实验可知,MHA2具有很强的光催化活性、重复使用性、化学稳定性以及对不同p H具有高适应性。利用LC-MS对光催化降解的中间产物进行鉴定并提出可能的降解路径。
其他文献
作为推动检验医学进步的存在,医学检验仪器正在向高、精、尖的方向不断发展,部分检验设备却逐渐缺失基层大规模应用的适用性,“三大常规检验”之一的尿液检验分析面临着同样的问题。尿液检验分析在许多疾病诊断中都具有重要地位,尤其是肾脏与泌尿系统疾病,在预后观测方面也是十分重要的依据。为保证尿液检验分析结果的完整性与准确性,尿液干化学分析与尿沉渣检测结果缺一不可。然而购买两类设备的高额成本与完成两次检验的繁琐
缺陷存在于广泛的材料家族中,其中不乏有二维异质结材料。当两种晶格失配度较大的材料形成异质结时,界面区域会出现失配位错以释放一部分应变能。目前关于横向异质结的研究主要局限于共格界面的理论和实验研究。本文采用第一性原理计算,系统研究了含有失配位错的半共格锯齿型BN/Al N异质结纳米带的电子和光学性质。本工作的主要研究内容如下:文中构建了多种界面的锯齿型BN/Al N纳米带结构,发现界面处存在失配位错
河口湿地位于陆海交互地带,地球生物化学过程活跃。经济快速发展产生的大量活性氮输入到河口环境中,带来一系列生态环境问题,而深入理解氮循环微生物过程有助于应对河口氮污染等环境问题。硝化过程在氮循环中发挥着至关重要的作用,最近全程硝化菌(comammox)的发现,即单一微生物个体将氨直接催化为硝酸盐,改变了一百多年来硝化过程需要两种不同微生物催化的传统认识,该发现也使comammox成为硝化微生物过程的
从古至今,人类就没有放弃过对飞行的探究,尽管固定翼飞机和旋翼飞机等人类发明的飞行器已经足够优秀,但是其飞行性能比之自然界的飞行生物,尤其是昆虫,仍然有很大的差距。自然界的生物普遍使用的是扑翼进行飞行——通过调整翅膀的运动模式,使自己拥有出色的飞行机动能力。生物的扑翼飞行一直是科学家们的研究重点。对扑翼的研究有助于我对扑翼飞行器的设计研究,尤其是厘米量级的微飞行器(MAV)。这是因为,在厘米量级的小
移动机器人的路径规划和轨迹跟踪是机器人领域的关键技术,是移动机器人自主完成作业的基础。随着应用需要,人们对路径规划和轨迹跟踪技术提出更高的要求。传统路径规划方法和轨迹平滑方法未考虑移动机器人的动力学,路径不符合实际运动导致轨迹跟踪效果不理想,对于重心较高的移动机器人存在横向受力频繁变化的问题。本文以装校特殊模块的转运车为研究对象,该车因结构特殊和模块较重使转运车重心较高,研究转运车的路径规划优化以
信息化时代背景下,传统的教育方式已经无法满足现代教育的要求,新技术的出现也促使高等教育模式发生重大的转变,推进教育信息化成为现代化教育为顺应时代发展而必须坚持的目标。为进一步促进现代化教育的改革,提升教育质量,增强教育信息化程度,在线开放课程的建设就显得十分必要。然而,针对目前土木工程专业本科教学在线课程的建设情况来看,土木工程专业的相关在线课程,存在资源冗杂、课程分散、组织结构不集中、针对性不强
随着信息时代的发展,在日常生活和工作中获取人员的位置信息变得越来越重要,有助于人们的生活服务。由于人们大部分时间处于室内环境中,因此,行人室内定位成为目前非常热门的研究课题之一。对于室内的复杂情况,行人航位推算(Pedestrian Dead Reckoning,PDR),具有易实现、自主性好、成本低等一些优点,但是,会随时间推移误差不断累积;超宽带(Ultra Wide Band,UWB),具有
河口是陆海相互作用的敏感地带,该区域咸淡水交汇、径潮流相互作用。细颗粒沉积物的起动、絮凝、沉降和最大浑浊带形成演化等河口沉积动力过程决定了河口沉积物的时空分布,并深刻影响着河口及近岸海域的地貌演化、土地利用、港口的安全性和航道稳定性。河口最大浑浊带发育与演化的动力因素与成因机制十分复杂,主要包括垂向环流模式、潮波变形输沙、底床沉积物再悬浮作用、水体层化效应、絮凝沉降过程等。已有水体层化效应的研究大
工业机器人作为新型发展领域,在生产过程中的作用越来越大。Delta并联机器人作为工业机器人的代表性之一,由于其结构简洁、运行速度较高、且成本较低的特点,常用于食品、医药、消费者商品等自动化生产线,大大提升产品的生产效率。但随着并联机器人的应用范围不断扩大、智能生产线作业要求的不断提升,对并联机器人的工作要求也不断提高。本文以3-PUU并联机器人为研究对象,基于对3-PUU并联机器人运动误差源的综合
滚动轴承故障诊断中,由于振动信号的非线性、非平稳特点,以及工作环境中的强烈背景噪声、信号传递衰减等因素影响,存在着故障特征提取困难、单一域特征分析能力不足等问题。融合多域特征提取可以提供更多的互补故障信息,提高故障诊断精度,但同时存在许多亟待解决的问题,包括,如何根据轴承故障特性挖掘潜在的稀疏特征,达到与传统分析域信息互补的目的;如何挖掘特征的内在判别性信息;如何实现不同域特征的有效融合等。针对这