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分子基磁性材料的研究已经成为一门跨越物理学、化学、材料科学和生命科学等诸多学科的前沿性交叉科学。目前的分子磁学理论更多涉及到的是在结构上和相互作用上都比较简单的分子或其聚合物。由于实际体系的复杂性和现象的综合性，对复杂体系的磁学实验做详细的理论分析并不是一件容易做到的事情，精确的量子化学从头算方法往往是不可能做到的。因此，从理论上分析复杂磁耦合体系的磁学现象，阐明变化规律并揭示其微观本质是一个富有挑战性的理论课题。本论文的目的在于寻找一种新的理论计算方法，用于分析复杂体系的磁学性质。
本论文编制了一个全新的程序包BJMAG，用于求解复杂磁耦合体系的本征态和磁学量，并应用于研究三类实际体系的磁学性质，包括高核磁性簇合物Mn7和Fe7，三种共点晶格体系的模板和三个包含轨道未猝灭Co(Ⅱ)离子的簇合物，得到了如下主要的结果：
1.设计并编制了一个全新的程序包BJMAG。用不同的有效Hamiltonian量描述不同的复杂体系，利用角动量算符的对称性，引入不可约张量技术；结合本论文提出的一种新的角动量耦合方案，在一定程度上减少了计算矩阵元的个数，使Hamiltonian矩阵进一步块对角化，有效地降低了矩阵的维数；程序中考虑了分子间相互作用，通过本论文提出的一种自洽场方法计算近邻分子的平均自旋，描述化合物低温的磁学行为；在拟合实验数据过程中，引入LM算法，可以自动又快速地完成多参数的优化；该程序可以得到数值解，同时也可以得到解析解，在功能上和应用范围上优于现有的同类程序。
2.应用自编的BJMAG程序，拟合了两个轮盘状混合价簇合物[MnⅡ3MnⅢ4(nmdea)6(N3)6]·CH3OH和[FeⅡFeⅢ6(tea)6](ClO4)2的实验XT-T曲线，得到了簇内和簇间的磁交换作用参数，与实验观测的磁作用性质一致。计算的MnⅡ3MnⅢ4簇合物基态总自旋S=23/2，第一激发态S=25/2，两个能级几近简并，激发能仅约0.2cm-1。论文认为，实验估算的9K下S=25/2的自旋值是合理的。FeⅡFeⅢ6簇合物的基态自旋比较低，但是实验上不能确定是S=2(g=2.52)或S=5/2(g=2.09)。论文计算表明，该簇合物的基态总自旋S=2，第一激发态的S=3，两者仅有5cm-1的能级差，计算的能级分布为实验基态自旋提供了理论依据。
3.自旋阻挫的共点晶格体系是一类复杂的磁耦合体系，经典描述往往会出现与量子描述矛盾的结论。本论文以Heisenberg模型为基础，应用自编程序BJMAG，对有心四面体晶格的自旋五聚物、三个共点等边三角形晶格的自旋七聚物和四个共点等边三角形的自旋九聚物等晶格模板的能谱和基态简并度以及格点上的自旋分布给予量子力学的描述，并提出了格点自旋矢量非零的一个前提判据。
4.八面体配位高自旋Co(Ⅱ)离子的基态4T1g是轨道简并的，包含这类离子的簇合物，其磁学性质与轨道相关联。本论文以三个含高自旋Co(Ⅱ)离子的簇合物[Co3(Hbzp)6][ClO4]2·2CH3OH·H2O(1)、[Co4L(N3)4(CH3CN)4](ClO4)4·2H2O(2).和[Co3(L-N2O)4(CH3OH)2]·2B(ph)4·2H2O(3)为例，引入了包含磁交换作用、Co(Ⅱ)离子的旋轨耦合、晶体场变形、分子间相互作用等项的有效Hamiltonian量，应用已编写的程序BJMAG，拟合了簇合物(1-3)的实验XT-T曲线，得到了相应的磁学参数J,κ,⊿，λ和mJ’。同时，为了考察各个相互作用项对磁学性质的影响，论文系统地研究了各参数对变温磁化率的影响。论文还应用新提出的自洽场方法计算了分子间相互作用。
计算得到簇合物(1)的λ值比较小(-126cm-1)，表明Co(Ⅱ)离子未配对电子被部分地离域到非磁性的Co(Ⅲ)离子上；对于簇合物(2)，得到⊿=960cm-1，κ=0.95，J=9cm-1，mJ’=-0.1cm-1，λ=-165cm-1，表明簇内核间的铁磁相互作用和分子间反铁磁的相互作用，与实验磁化率曲线整体表现弱铁磁作用相一致。对于簇合物(3)，得到⊿=1020cm-1，κ=0.98，J=20cm-1，j=5cm-1，mJ=2.3cm-1，λ=-110cm-1，表明簇内核间相互作用和分子间相互作用都是铁磁的，与实验磁化率曲线整体表现铁磁作用相一致。论文表明，轨道角动量的影响是多方面的，包括在磁交换项、旋轨耦合项、晶体场变形和轨道本身的磁矩贡献以及约化因子上，分子整体的磁学性质是由各个作用项综合决定的。
本论文编写的BJMAG程序经与实验观测作比较以及与其他同类程序计算上对照，检验了它的可靠性和有效性。与现有的其他同类程序相比较，本程序可以处理不同类型的复杂体系，具有比较强的功能和应用范围。