单分子磁体在高密度信息存储、自旋电子学、磁制冷和量子计算等领域具有潜在的广泛应用,现已成为世界各国科学工作者研究的热点。由于镧系离子基态拥有较大的未淬灭的轨道角动量,自旋轨道耦合作用较大,这使得由镧系离子构成的单分子磁体具有较大的磁各向异性能垒。本文选取了一系列双核镝单分子磁体,通过计算研究磁各向异性能垒来源及其磁弛豫机制,给出了提高双核稀土镝化合物能垒可能的方法及途径。本论文选取了三种类型的双核镝单分子磁体,采用从头计算方法对它们的磁构效关系和弛豫机理进行了深入的研究。首先,计算了两个结构相似的化合物Dy₂L₂（NO₃）₂（EtOH）₂（1）和Dy₂L₂（NO₃）₂（Me OH）₂（2）。它们是由2-ethoxy-6-{（（2-hydroxy-3-methoxybenzyl）imino）meth yl}苯酚（H₂L）作为一种螯合配体,结合醇（EtOH和MeOH）作为辅助配体构成。经计算表明,两化合物均表现出了单分子磁体行为。化合物1和2中单个Dy^Ⅲ的磁各向异性能垒接近,但是它们的实验有效能垒存在一定的差距,分别为131.3 K（1）和198.8 K（2）。本章通过研究不同端基配体对Dy^Ⅲ之间耦合作用的影响,并导致化合物1和2有效能垒的差异,为合成高能垒双核镝分子磁体提供了一种有效途径。其次,计算了两个结构相似、中心对称的异金属Zn₂Dy₂簇化合物[Zn₂Dy₂（L）₄（CH₃COO）₂（CH₃CH₂OH）]2CH₂Cl₂·0.5H₂O（1）和[Zn₂Dy₂（L）₄（CH₃COO）₂（CH₃OH）₂]4CH₂Cl₂·2CH₃OH·0.1H₂O（2）.理论计算表明,1和2之间磁性能的差异主要是由于Dy^Ⅲ位点上的乙酸阴离子配位方式的变化。通过微妙的修改酒精溶剂导致两个结构相似的双核异金属化合物具有不同的磁性行为,为获得高能垒双核镝提供了新的方向。最后,理论研究了化合物[Dy₂Zn₂（L^a）₂（bpdc）₂Cl₂]·3MeOH（1）和[Dy₂Zn₂（L^b）₂（bpdc）₂Cl₂]·Me OH·H₂O（2）的磁学性质。化合物1和2中都有两种类型的Dy^Ⅲ离子,通过调节两个不对称的异金属Zn₂Dy₂簇化合物中席夫碱配体的双亚胺链的长度可以改变化合物的有效能垒。通过对上述化合物磁各向异性的理论计算分析表明,双核镝化合物的能垒主要来自于单核镝,而镝之间的耦合作用对其能垒有很大的影响。因此,要提高双核镝单分子磁体能垒,首先得提高其中单核镝的能垒。此外,要使镝上的磁轴方向尽可能的沿它们的连线方向,以降低双核镝之间耦极作用对单核隧穿几率的影响。