【摘 要】
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如今,随着现代社会新兴科技产业的快速发展,其排放磷、氟污染问题也逐渐得到重视。煅烧白云石是一种高活性材料,而碳酸化煅烧白云石除磷除氟具有良好的应用前景。本文通过改变碳化温度和碳化时间,探究时间和温度对碳酸化煅烧白云石的影响。通过静态实验考察了污染物初始浓度、初始p H值、反应时间、固液比和反应温度等因素对磷和氟的去除效果的影响,结合碳酸化煅烧白云石对污染物处理前后的XRD、TEM、SEM、XPS及
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如今,随着现代社会新兴科技产业的快速发展,其排放磷、氟污染问题也逐渐得到重视。煅烧白云石是一种高活性材料,而碳酸化煅烧白云石除磷除氟具有良好的应用前景。本文通过改变碳化温度和碳化时间,探究时间和温度对碳酸化煅烧白云石的影响。通过静态实验考察了污染物初始浓度、初始p H值、反应时间、固液比和反应温度等因素对磷和氟的去除效果的影响,结合碳酸化煅烧白云石对污染物处理前后的XRD、TEM、SEM、XPS及FTIR等表征分析,对碳酸化煅烧白云石除磷、除氟机理进行了探索。结果表明:(1)白云石经煅烧和碳酸化处理后的产物为纳米方解石和方镁石复合材料(CCD),对磷和氟的去除有显著的效果,磷的去除率达到99%以上,氟的去除率在90%以上。(2)CCD除磷实验中,随着固液比升高,磷的去除率先上升后去趋于稳定;在初始p H=5时,对磷的去除有着最好的效果;吸附等温数据表明,CCD对磷的去除更加符合Langmuir等温吸附方程。动力学数据表明,准二级动力学模型可以更好地描述CCD对水中磷的去除过程。吸附热力学研究中可以发现,反应是自发吸热的化学吸附过程;反应机理主要为:CCD表面吸附了大量的磷,被吸附的磷与CCD溶解出的钙离子形成化学键,一方面形成了羟基磷灰石,另一方面形成磷酸氢钙沉淀附着在CCD表面。(3)除磷产物对氟的去除符合Langmuir等温吸附方程和准二级动力学方程,且反应是自发进行的。其主要去除机理是除磷产物中羟基磷灰石的羟基被氟离子替代形成了氟磷灰石,同时也有部分生成氟化钙沉淀。(4)CCD对水中磷和氟的联合处理受反应时间、固液比、反应温度、初始浓度的影响,而溶液初始p H值对去除效果影响不显著;在初始磷浓度为20 mg·L-1,氟浓度为20 mg·L-1的优化条件下,准二级动力学方程可以更好地描述CCD对水中氟离子的去除过程;CCD去除氟更符合Langmuir等温吸附方程;反应是自发的吸热反应;反应主要机理为在混合溶液中,CCD中的Ca2+溶出,与磷反应生成羟基磷灰石,后OH-被F-取代,生成氟磷灰石;同时CCD溶出的Ca2+、Mg2+也与F-反应生成相应产物。
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