赤铁矿与黏土矿物相互作用对有机污染物归趋的影响

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土壤中矿物组成复杂,各种矿物之间相互作用,共同决定着污染物在土壤中的归趋。其中,黏土矿物与赤铁矿的共存现象已被广泛报道。因此,本文基于以上发现,选择三种常见的黏土矿物埃洛石、高岭石、蒙脱石作为研究对象,通过共沉淀方法分别合成赤铁矿-埃洛石复合物(Fe2O3-HNTs)、赤铁矿-高岭石复合物(Fe2O3-Kao)和赤铁矿-蒙脱石复合物(Fe2O3-Mt)以模拟黏土矿物与赤铁矿的相互作用。利用XRD、TEM、XPS、FTIR和样品颜色等手段对样品进行表征,并以亚甲基蓝,苯酚、诺氟沙星、磺胺嘧啶钠、土霉素和2,4-二氯苯酚作为探针分子,研究三种黏土矿物与赤铁矿之间的相互作用对黏土矿物吸附有机污染物和赤铁矿活化双氧水降解有机污染物的影响,即对有机污染物的环境归趋影响。主要研究结果如下:(1)XRD、TEM、XPS、FTIR和样品颜色表明,赤铁矿在黏土矿物表面均匀分散,这种分散作用使得其结晶度降低。酸溶实验对比得到埃洛石分散赤铁矿作用最强。(2)赤铁矿在黏土矿物表面的分散阻碍了亚甲基蓝与黏土矿物表面的接触,削弱了黏土矿物对亚甲基蓝的吸附能力,但不改变吸附特征,负载赤铁矿前后的埃洛石、高岭石和蒙脱石对亚甲基蓝的吸附过程均为化学吸附主导的单分子层吸附过程。(3)埃洛石对于赤铁矿的分散作用,有效促进了赤铁矿活化双氧水降解亚甲基蓝的能力。影响因素批次实验结果表明,当赤铁矿负载量为11.2%,投加量为0.5g·L-1,初始pH值为3时,对于浓度为1.0 mM的亚甲基蓝在299 K的温度下降解率可以达到100%。FTIR结果表明赤铁矿-埃洛石复合物表面吸附态的亚甲基蓝,在双氧水的参与下也会被降解,但降解速率较慢。此外,通过EPR表征、羟基自由基定量实验以及猝灭实验确定羟基自由基在降解过程中起主要作用。(4)Fe2O3-HNTs对于其他有机污染物的吸附和降解对比实验结果进一步证明了赤铁矿与埃洛石之间的相互作用会削弱埃洛石对有机污染物的吸附,加强赤铁矿活化双氧水降解有机污染物的效率。
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