【摘 要】
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近年来,钙钛矿材料以其优良的光电性能、可溶液加工、低廉的材料成本等优点得以迅速发展。钙钛矿发光二极管（Perovskite light-emitting diode,Pe LED）以其窄发射半峰宽、带隙可调、广色域等优点而受到广泛的关注和研究。在当前的钙钛矿发光二极管研究当中,红光和绿光器件的最高外量子效率已经突破20%,发展较缓的蓝光器件最高外量子效率也已经超过10%,成为下一代电致发光器件的有
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近年来,钙钛矿材料以其优良的光电性能、可溶液加工、低廉的材料成本等优点得以迅速发展。钙钛矿发光二极管（Perovskite light-emitting diode,Pe LED）以其窄发射半峰宽、带隙可调、广色域等优点而受到广泛的关注和研究。在当前的钙钛矿发光二极管研究当中,红光和绿光器件的最高外量子效率已经突破20%,发展较缓的蓝光器件最高外量子效率也已经超过10%,成为下一代电致发光器件的有力竞争者。为推动钙钛矿发光器件走向商业化进程,当前仍存在诸多亟需解决的关键问题,其中就包括稳定性较差、卤素迁移导致的活性层缺陷、混合卤素体系工作时的相分离等问题,这也成为了目前围绕钙钛矿发光器件的研究热点。通过引入特定的功能型有机小分子进入钙钛矿,能够有效钝化钙钛矿晶体表面缺陷、调节薄膜的发光波长、提高钙钛矿结构的稳定性。本论文主要集中于研究有机小分子对钙钛矿发光薄膜的调节作用,结合不同的分子构型来实现对钙钛矿发光层的缺陷调控的钝化和器件稳定性的改善,按照钙钛矿晶体的种类来划分,主要的研究内容可分为以下两个方面:1.基于准二维钙钛矿结构,我们采用异丁胺氢溴酸盐（IBABr）和1-苯基双胍盐酸盐（1-PBGCl）两种新型小分子来分别对钙钛矿薄膜的发光波长和缺陷进行调控,通过吸收光谱、荧光光谱和XRD图谱证明了IBABr能够辅助钙钛矿形成二维晶体结构来调节带隙,荧光量子效率和时间分辨荧光图谱证明了1-PBGCl能够有效地钝化晶体表面缺陷,提高激子的复合效率。最终所制备的最优器件P186器件在启亮时具有480 nm的蓝光发射波长,并展现出6.28 cd·A-1的电流效率,728 cd·m-2的最大亮度以及5.80%的最大外量子效率。得益于纯溴钙钛矿体系,钙钛矿薄膜具有良好的组分稳定性,器件在工作时并未发生波长红移的现象。引入1,8-辛二胺氢溴酸盐（ODADBr）来构建Dion-Jacobson（DJ）型钙钛矿结构,得到的钙钛矿发光薄膜通过变温荧光实验证实了DJ型钙钛矿发光薄膜具有比传统Ruddlesden-Popper型钙钛矿更为优异的结构稳定性。最优器件具有479 nm的蓝光发射波长,并展现出最高1.09%的外量子效率和63 cd·m-2的亮度,在8 V下依然未出现明显的发光红移现象。2.通过向纯溴体系钙钛矿主体中引入1-PBGCl,我们制备了三维结构的混合卤素钙钛矿发光薄膜,并基于此薄膜制备得到了拥有487 nm的蓝光发射波长的发光器件,得益于三维钙钛矿的高载流子注入效率,最优器件实现了最大2.0%的外量子效率,1635 cd·m-2的高亮度,以及2.8 V的低启亮电压。采用该方法制得的混合卤素器件在较高的电压下发光波长仅发生了5 nm的红移,明显小于传统手段制备的混合卤素蓝光器件。基于该结果,我们围绕混合阳离子钙钛矿体系展开了进一步探究,通过引入少量的甲脒替换部分A位的铯离子,从而得到了三维结构的混合A位阳离子/卤素钙钛矿发光薄膜,借助原子力显微镜和时间分辨荧光光谱证明其具有极低的表面粗糙度和抑制的晶体缺陷。基于此薄膜制得的发光器件具有493 nm的天蓝光发射波长,最大外量子效率6.68%、最大亮度12668 cd·m-2,A位甲脒阳离子的加入,进一步提高了器件的电荷注入效率,并将启亮电压降低至2.6 V,甲脒与1-PBGCl间可能存在的氢键作用也进一步减小了工作状态下的波长红移,证实了该薄膜和器件具有良好的相稳定性。
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