【摘 要】
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锂硫电池一般以硫复合材料为正极,金属锂为负极;因其较高的理论比容量(1675 m Ah g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1)是传统锂离子电池的数倍而受到了广泛的关注,成为了下一代高容量和大能量密度电池的候选者之一。在放电过程中,单质硫依次被还原成可溶于电解液的高阶长链多硫化物Li2Sn（4≤n≤8）和固态不溶的低阶短链多硫化物Li2S2/Li2S。本文主要对锂硫电池碳基正极材料展开研究,
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锂硫电池一般以硫复合材料为正极,金属锂为负极;因其较高的理论比容量(1675 m Ah g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1)是传统锂离子电池的数倍而受到了广泛的关注,成为了下一代高容量和大能量密度电池的候选者之一。在放电过程中,单质硫依次被还原成可溶于电解液的高阶长链多硫化物Li2Sn（4≤n≤8）和固态不溶的低阶短链多硫化物Li2S2/Li2S。本文主要对锂硫电池碳基正极材料展开研究,致力于解决目前锂硫电池中硫和中间产物的导电性能差、以及由于充放电过程中硫的体积膨胀和中间产物在电极间的扩散引起的不可逆容量衰减问题。主要研究结果如下:（1）通过在氮掺杂碳纳米管（NCNT）表面原位生长聚苯胺（PANI）,继而高温碳化造孔,获得NCNT@HPC（多孔碳）复合材料;进一步融硫制备NCNT@HPC/S复合正极材料。以NCNT@HPC/S为正极的锂硫电池在0.5 C的电流密度下展现了良好的电化学性能,其初始容量为1210 m Ah g-1,循环250次后仍保持在621 m Ah g-1,并且库仑效率接近100%。（2）通过酚醛树脂包覆SiO2球制备出多孔结构的空心纳米碳球HCS,继而与单质S通过熔融扩散法制得HCS/S复合电极材料,最后在该电极表面蒸镀约30nm厚的Zn S薄膜作为锂硫电池的正极。该复合正极材料在0.5 C时的初始放电容量为1115.8 m Ah g-1,在200圈循环后的容量仍有573.3 m Ah g-1,库伦效率接近100%。Zn S层的化学固硫作用使得该正极材料的电化学循环性能显著优于HCS/S的电极。（3）通过多孔空心碳球HCS,MXene和CoO（OH）的可控自组装制得了HCS@Co-MXene800（碳化温度为800°C）,再将单质S熔融扩散至该复合结构中得到HCS@Co-MXene800/S。该复合正极材料在1 C的大电流密度下的首圈放电比容量为834.2 m Ah g-1,循环120圈后的放电比容量仍高达727.4 m Ah g-1。HCS@Co-MXene800复合材料具有对多硫化物的强力化学吸附和催化转化作用,在大电流放电时展现了优异的循环稳定性。
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