【摘 要】
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宽禁带氧化物半导体作为一种可持续发展的功能材料近年来被广泛研究与应用。在此类材料中引入适当的掺杂剂,会引起材料结构缺陷或载流子浓度的变化,从而赋予材料特殊的物理与化学性能。当前有关半导体氧化物的应用已经深入到光催化、光电材料、敏感材料等领域。但是有关晶体缺陷形成方法及工艺还有提升的空间,相关缺陷形成的机理仍待进一步研究。基于上述问题,本文以氧化锌和二氧化锡为研究对象,通过一定的工艺方法实现了材料缺
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宽禁带氧化物半导体作为一种可持续发展的功能材料近年来被广泛研究与应用。在此类材料中引入适当的掺杂剂,会引起材料结构缺陷或载流子浓度的变化,从而赋予材料特殊的物理与化学性能。当前有关半导体氧化物的应用已经深入到光催化、光电材料、敏感材料等领域。但是有关晶体缺陷形成方法及工艺还有提升的空间,相关缺陷形成的机理仍待进一步研究。基于上述问题,本文以氧化锌和二氧化锡为研究对象,通过一定的工艺方法实现了材料缺陷的可控形成。并采用拉曼光谱、X射线光电子能谱、荧光光谱等手段对合成后的材料进行一系列表征,分析了缺陷对材料结构的影响,并对该类材料在作为湿敏元件的应用性能进行了相关测试,以及重点讨论了缺陷形成的机理过程。主要研究内容和结果如下:1.通过水热法成功合成了氧化锑掺杂的四方晶系金红石结构的二氧化锡。测试结果表明:随掺杂物比例的增加,二氧化锡的平均微粒尺寸从29.59 nm减小到20.53 nm,掺杂前后的二氧化锡样品的形貌都呈现球形结构。随着掺杂比例的增大,二氧化锡样品的光学带隙能值从3.6 e V增加到3.86 e V再减小到3.47 e V,呈现出先增大后减小的趋势。掺杂形成的氧空位缺陷以及SbSn取代式缺陷,改变了锡元素电子效应使其结合能增大,并导致氧空位浓度增加。湿度敏感测试数据表明,与纯二氧化锡样品对比,掺杂比例为1%的二氧化锡材料在100 Hz的工作频率下拥有最好的灵敏度和线性度。2.利用硼氢化钠作为还原剂实现了对氧化锌材料的缺陷结构调控。表征结果显示:所制得的样品为六方纤锌矿结构的氧化锌,样品的形貌在硼氢化钠溶液处理前后发生了明显改变。经硼氢化钠溶液处理后的样品中形成了大量的氧空位结构,导致光学带隙值从3.28 e V降至3.07 e V。拉曼光谱以及X射线光电子能谱的测试结果也再次证明,处理后的样品材料中氧空位浓度的显著增大。湿度敏感测试数据表明,采用0.5 mol/L硼氢化钠溶液处理的氧化锌材料具有较好的阻抗响应和线性度,这归因于处理后的氧化锌材料,拥有高表面粗糙度以及大量氧空位缺陷,为水分子的附着提供了较多的活性位点。3.利用葡萄糖作为碳源,成功合成了不同碳含量掺杂的氧化锌材料。测试结果表明:合成的样品为六方纤锌矿结构的氧化锌,且微晶尺寸随碳掺杂量的增加而增大。场发射扫描电镜观测到氧化锌样品的形貌尺寸在400-500 nm左右,而掺杂后的样品存在碳微球附着现象。此外,随着碳掺杂量的增加,样品的光学带隙值从3.16 e V减小到2.79 e V,呈现出减小的趋势。拉曼光谱的测试结果表明,碳掺杂量的增加会导致样品的晶体质量降低和氧空位浓度减弱。荧光光谱发现,掺杂前后的氧化锌样品都存在氧空位缺陷以及深层次的双电离氧空位。而经碳掺杂的样品中,出现了间隙锌(Zni)缺陷比例的增大和氧取代锌缺陷OZn浓度的减小。
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