【摘 要】
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高浓度氨氮工业废水由于可生化性差,难以处理成为我国水环境安全的重要威胁,与生物法等传统氨氮去除工艺相比,氨氮的电催化氧化技术具有简易、高效、受废水内有毒物质干扰小和无二次污染等优势,目前已成为高浓度氨氮工业废水脱氮研究的热点。然而由于传统氨氮的电催化氧化电极材料价位高、易钝化失活及效率低等缺点,阻碍了该技术的进一步发展和在氨氮废水处理中的实际应用。因此,开发具有高催化活性与稳定性的低成本电极材料成
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高浓度氨氮工业废水由于可生化性差,难以处理成为我国水环境安全的重要威胁,与生物法等传统氨氮去除工艺相比,氨氮的电催化氧化技术具有简易、高效、受废水内有毒物质干扰小和无二次污染等优势,目前已成为高浓度氨氮工业废水脱氮研究的热点。然而由于传统氨氮的电催化氧化电极材料价位高、易钝化失活及效率低等缺点,阻碍了该技术的进一步发展和在氨氮废水处理中的实际应用。因此,开发具有高催化活性与稳定性的低成本电极材料成为氨氮电催化氧化技术在高浓度氨氮工业废水处理应用中需解决的关键问题,具有重要现实意义。论文在前期文献调研及预实验基础上,通过碱性条件下水热合成法制备了不同镍（Ni）、铜（Cu）摩尔比Ni-Cu氢氧化物催化电极材料,进行了Ni、Cu最佳比例筛选;在此基础上,采用退火、碱性条件下加入强氧化剂等方法将此最佳比例Ni-Cu氢氧化物转化成Ni-Cu氧化物和Ni-Cu羟基氧化物电极材料,最终制备成Ni-Cu氢氧化物Ni0.8Cu0.2OH、Ni-Cu氧化物Ni0.8Cu0.2O和Ni-Cu羟基氧化物Ni0.8Cu0.2OOH3种纳米催化电极。试验比较和考察了在摩尔比为Ni:Cu=8:2条件下,这3种电极对氨氮的电催化氧化性能及氨氮去除效率;通过SEM、TEM、XRD、XPS等表征手段,对比3种电极材料的表面微观形貌、物相结构和价态构成,分析3种电极材料的差异,推测引起氨氮的电催化氧化性能差异的原因并分析氨氮的电催化氧化过程可能的机理,进一步试验探究了p H和氨氮初始浓度对最优电极的氨氮电催化氧化反应的影响,并考察了该电极对模拟实际工业废水氨氮的去除效果,以期为制备低成本无铂（Pt）催化电极材料,促进电催化氧化技术在高浓度氨氮工业废水处理中的应用提供参考。论文得出主要结论如下:（1）电极材料NixCuyOH对氨氮的电催化氧化是Ni和Cu协同作用的结果。对不同摩尔比的Ni-Cu氢氧化物NixCuyOH进行循环伏安法（CV）测试,在外加电压0.8 V（vs.Hg/Hg O）下,当电极材料中不含Cu时,氨氮的电催化氧化电流密度为0.97m A/cm~2;当电极材料中只有Cu存在时,氨氮的电催化氧化电流密度为0.76 m A/cm~2,几乎没有催化活性;当电极材料中同时含有Ni和Cu时,氨氮的电催化氧化电流密度较只含Ni或Cu的电极材料显著增大;（2）电极Ni0.8Cu0.2OOH对氨氮的电催化氧化电流密度最大,在反应过程中电化学极化较小且电化学活性面积最大,电催化氧化性能最佳。氨氮去除试验也得到了相应结果,当氨氮初始浓度为600 mg/L,p H为13时,反应15 h,电极Ni0.8Cu0.2OOH对氨氮的去除率可达61.5%;（3）电极Ni0.8Cu0.2OOH对氨氮的电催化氧化效果受p H和氨氮初始浓度影响明显。其对氨氮的去除率随着p H的升高而增加,在氨氮初始浓度为600 mg/L,p H为10、11、12和13溶液中,氨氮的去除率分别为20.5%、29%、45.5%和61.5%,但p H越高,副反应产生的亚氮也越多。电极Ni0.8Cu0.2OOH对氨氮的去除率随氨氮初始浓度的升高而增加,亚氮的产生量也增多,但亚氮的转化率下降。在p H为13,氨氮初始浓度分别为1000 mg/L、800 mg/L、600 mg/L和400 mg/L时,亚氮的产生量分别为32.5 mg/L、27 mg/L、23 mg/L和17.5 mg/L,亚氮的转化率分别为4.7%、5.2%、6.7%和8.1%;（4）电极Ni0.8Cu0.2OOH对模拟火电站高氨氮废水具有良好的去除效果,在氨氮初始浓度1000 mg/L,p H为13时,氨氮的去除率达到71.6%。废水中高盐、有机物和TP等污染物对电极的氨氮催化氧化效果无明显影响。
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