聚氨酯（PU）因其优异的性能而被广泛应用于国民经济和国防军工等领域。随着聚氨酯应用领域的拓宽,过度使用导致的一系列问题也逐渐显现,比如化石资源的消耗和自然环境的污染。自愈合是一种有效地解决聚氨酯内部微裂纹问题的方法。自愈合聚氨酯不仅可以自发通过分子链的流动和化学键的可逆作用实现表面和内部损伤的愈合,而且还能有效地延长使用寿命。但是,自愈合聚氨酯的研究仍处于初级阶段,仍需对其进行发展和优化。为此,本文基于聚氨酯的结构可设计性和肟-氨酯键的结构特性,制备了不同二异氰酸酯的自愈合聚氨酯;然后通过引入金属离子与丁二酮肟的配位,从而实现形状记忆辅助自愈合聚氨酯的制备;最后通过碳纳米管对聚氨酯进行改性,制备了焦耳热效应自愈合聚氨酯复合材料;并对以上自愈合聚氨酯进行了一系列的自愈合性能研究。主要工作如下:1、基于肟-氨酯键的自愈合聚氨酯的制备及性能研究对于热塑性聚氨酯弹性体,硬段结晶状况及其微相分离程度决定了材料的强度以及自愈合能力。本章采用不同的二异氰酸酯与聚四氢呋喃二醇（PTMEG）、丁二酮肟（DMG）、三羟甲基丙烷（TMP）等原料反应,制备了含肟-氨酯键的自愈合聚氨酯。利用傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、原子力显微镜（AFM）、综合热分析仪（TGA）、动态热力学分析仪（DMA）和电子万能试验机等对聚氨酯的化学结构以及愈合前后的力学性能进行了研究。发现不含肟-氨酯键的样品在65℃无法实现自愈合;在含肟-氨酯键的样品中,基于异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）制备的IPDI-DMG具备优良的力学性能,拉伸强度达到17 MPa,且在65℃的条件下2 h内实现力学性能的完全恢复,综合性能优于其它异氰酸酯制备的样品;且提高温度或延长时间能提高自愈合聚氨酯的愈合效率。DMA证明了IPDI的脂环非对称结构能够抑制体系的结晶,降低微相分离,促进分子链运动,进而实现了肟-氨酯键的快速动态交换。2、基于配位键的形状记忆辅助型自愈合聚氨酯的制备及性能研究针对基于PTMEG制备的自愈合聚氨酯材料的力学强度普遍较差,且无法实现材料受到损伤后裂纹的主动闭合的问题,我们制备了一种基于配位键的形状记忆辅助自愈合型聚氨酯。首先通过IPDI、聚碳酸酯二醇（PCDL）和DMG的反应制备了含肟-氨酯键的聚氨酯,然后引入金属Cu2+离子与丁二酮肟形成配位键,赋予了材料形状记忆性能和高力学性能。通过FT-IR、TGA、X射线衍射仪（XRD）、电子万能试验机等研究了不同配位键含量对自愈合聚氨酯内部化学性能和力学性能的影响。研究发现配位键的引入能提高材料的力学性能、愈合效率和形状恢复率,当配位键含量为100%时,拉伸强度高达35.98 MPa,是不含配位键的样品的2.8倍;在肟-氨酯键、配位键和氢键的协同作用下,材料在中等温度（65℃）60 min下就能实现93%的愈合效率;形状回复率高达93%,且在损伤发生后能够通过形状记忆实现裂纹的主动闭合。3、基于焦耳热效应的自愈合聚氨酯复合材料的制备及性能研究为了进一步提高基于肟-氨酯键的聚氨酯的力学性能,以及探究不同引发条件下的自愈合效果,我们首先采用IPDI、PTMEG、DMG、TMP合成了基于肟-氨酯键的聚氨酯基体,然后通过物理共混的方法制备多壁碳纳米管（MWCNTs）/聚氨酯复合材料,并通过扫描显微镜（SEM）、导电性测试、TGA、DMA、力学测试、自愈合测试等进行表征,探究了不同MWCNTs含量对MWCNTs/聚氨酯自愈合复合材料形貌和自愈合性能的影响。研究发现当ω（MWCNTs）=7%时复合材料力学性能最好,其拉伸强度可达35.01 MPa,且MWCNTs的添加可以提高材料的热稳定性;当ω（MWCNTs）=3%时复合材料由焦耳热效应引起的自愈合效果最好,在电压为20 V时,6 min便可实现95%的愈合效率。本文研究成果将为自愈合聚氨酯材料合成方案改进、机械强度提高和愈合条件扩展,以及将在国防军工、国民经济等场景的应用提供有益的探索。