论文部分内容阅读
磷酸铝分子筛(APO-5)具有较高的比表面积、独特的孔道结构和良好的水热稳定性,金属改性后还具有电负性和酸性。磷铝分子筛系列因其独特的骨架结构和特性而广泛应用于工业催化和吸附领域。本研究使用金属改性APO-5分子筛作为卷烟烟气吸附的吸附剂,具有很好的应用前景。众所周知,卷烟烟气中的有害成分威胁着人们的身体健康。其中,有害成分以Hoffman的七种成分为主。本文首次采用改性磷酸铝分子筛为吸附剂添加于卷烟滤嘴中,降低卷烟烟气七种有害成分中的苯酚,氢氰酸和氨气。研究了分子筛对主流烟气中苯酚,氢氰酸和氨气的吸附效果、吸附机理及动力学和热力学。(1)采用水热法晶格取代制备APO-5和Me APO-5(Me=Cu、Mg)分子筛,采用XRD、XRF、SEM、XPS、TPD、N2物理吸附对分子筛进行表征,结果表明,加载金属后的分子筛依然具有AFI拓扑结构骨架且均为介孔结构,与纯APO-5分子筛相比,加载金属后分子筛表面光滑性下降,比表面积减小,金属成功加载到分子筛骨架上为正二价,加载上金属后酸性增强。(2)通过正交实验,综合几个重要的影响因素确定分子筛的最佳制备条件。在CuAPO-5分子筛对苯酚的吸附中,分子筛的最佳制备条件金属比(n Cu:n P=0.03:1)、晶化温度190℃、晶化时间36h、脱模时间5h、脱模温度650℃、水量20ml;MgAPO-5分子筛对氨气的吸附中,最佳的合成条件为金属比(n Mg:n P=0.06:1)、晶化温度190℃、晶化时间48h、脱模时间5h、脱模温度190℃、水量22ml;采用直线式仿真吸烟机进行吸烟测试,添加20mg的CuAPO-5分子筛对卷烟烟气中的氨气、苯酚、氢氰酸的降低率分别为40.11%,81.45%,64.23%,添加20mg的MgAPO-5分子筛对卷烟烟气中的氨气、苯酚、氢氰酸的降低率分别为50.38%、53.12%、48.35%,吸附效果好,与现有文献相比均处于中上水平。(3)对氨气在MgAPO-5上的吸附进行动力学和热力学分析,结果表明MgAPO-5对氨气的吸附符合准二级动力学方程,整个吸附过程主要为化学吸附。在吸附过程中,在100℃以前MgAPO-5对氨气的吸附量随温度的升高而升高;对苯酚在CuAPO-5吸附进行动力学和热力学分析,结果表明CuAPO-5对苯酚的吸附符合准二级动力学方程,是物理吸附。整个吸附过程为自发进行吸附的放热反应,随着温度的升高CuAPO-5对苯酚的吸附量逐渐降低。