空气稳定的铁络合物催化极性C=O和C=N键的氢化反应研究

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催化氢化反应,尤其是贵金属催化的氢化反应由于具有高活性和高原子经济性等优点,已在化学、化工和能源等领域得到了广泛的应用。然而,高成本和重金属毒性问题是我们不可忽视的问题。以铁为代表的过渡金属催化剂在催化反应中可以避免这些不足,体现了其独特的优点——铁具有低毒性、储量丰富、廉价易得以及多变的价态等特点。因此,铁催化的氢化反应近年来受到广泛关注。本论文共分三部分:第一部分:综述了近十年来铁催化烯烃、炔烃、醛、酮、亚胺以及酯的氢化反应的研究进展。第二部分:在前期研究的基础上,我们成功发展了空气稳定的铁络合物——二羰基(吡啶)(η4-环戊二烯酮)铁络合物——高效和高化学选择性的催化醛、酮以及亚胺类化合物的氢化反应;我们也对反应机理进行了初步探讨,并提出可能的反应机理。第三部分:我们采用二羰基(吡啶)(η4-环戊二烯酮)铁络合物作为催化剂,成功实现了系列多氟代羧酸酯类化合物的催化氢化合成了多氟代醇类化合物;此外,我们也提出了该反应可能的反应机理。
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