CO₂排放导致的全球气候变暖和工业固体废渣造成环境的污染是世界各国面临的重大问题。已有研究表明含钙的工业固废可以固存CO₂,其基本原理为固废中所含的CaO与CO₂及H₂O反应生成CaCO₃。若使工业固废在固结CO₂的同时,硬化为有用的建筑砌块,则是以废治废的理想途径。基于上述设想,本文首先研究了两种典型的非水硬性矿物3CaO·2SiO₂（简称C₃S₂）和γ-2CaO·SiO₂（简称γ-C₂S）碳酸化反应过程,进而以含γ-C₂S的炼钢废渣—钢渣和CO₂为反应物,研究钢渣碳酸化砌块的制备及性能,从而为废渣与废气同步有效利用提供基础。以化学试剂CaCO₃、SiO₂为原料,配制烧结后得到纯C₃S₂和γ-C₂S 2种矿物,研究了碳酸化时间、CO₂分压、温度对C₃S₂和γ-C₂S矿物碳酸化过程的影响。研究表明:随着碳酸化时间的增长,C₃S₂和γ-C₂S矿物碳酸化程度均增加,C₃S₂碳酸化3h的固碳量为12.7%,Φ26mm×30mm的试块抗压强度能达到21MPa;当CO₂分压低于0.4MPa时,矿物的碳酸化速率增长较快,继续增大CO₂分压,碳酸化速率减慢,6MPa下,γ-C₂S碳酸化7d的抗压强度为37MPa,相比0.2MPa分压仅提高了11.4%;当碳酸化温度在60℃-90℃时,两种矿物碳酸化速率均较快。利用XRD、FTIR、NMR、SEM,分析了反应的程度、产物的类别、显微形貌、生长位置;利用Rietveld精修法对产物进行了定量分析,进而确定了碳酸化反应方程式计量关系。结果表明,C₃S₂和γ-C₂S碳酸化产物主要为方解石型的CaCO₃晶体和Ca²⁺溶出后的C_xSH_y（简称CSH）,硬化产物CaCO₃的尺寸一般在2-10μm,且颗粒间堆积紧密,主要填充于试样基体的空隙中,降低了试样的孔隙率,有利于硬化试块力学强度的提高;当CO₂分压为6MPa时,产物形貌变成了纤维状或针状的中间产物CSH,以及带孔的立方状和长条状的CaCO₃;随着碳酸化反应的进行,产物CSH中的Ca/Si比逐渐降低,碳酸化10min-7d范围内,CSH的计量关系为C_0.35-1.3SH_0.03-0.3。选取钢渣砖为研究对象,分析了碳酸化后的力学强度、产物类别、显微形貌、安定性,并建立了硬化模型。结果表明,按照钢渣:石子:砂子配料比为2:1:1的比例制作的两种钢渣砌块砖,碳酸化7d,空心砖与实心砖的固碳量分别为7.02%、5.2%,抗压强度分别达到27.5MPa、47.1MPa,其中钢渣实心砖达到了混凝土实心砖国家承重砖标准MU40级,并且相同条件下,实心砖的强度均比空心砖高70%;钢渣中C₃S、C₂S、f-CaO、MgO会与CO₂发生反应,而Ca₂（Al,Fe）₂O₅、FeO·2MgO并未参与反应;碳酸化生成的产物能够将石子、砂子连结起来,形成密实体,使孔隙率降低,且钢渣砖在压蒸压力为3MPa下,体积安定性良好。