【摘 要】
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以氢能作为绿色能源替代传统化石能源依然面临诸多挑战。目前工业中广泛采用的重整制氢技术主要是以传统化石能源为原料,其可持续性、污染性的问题仍然没有被解决。电解水制氢技术由于原料为清洁的水,装置简单、条件温和、污染性低,且产生的氢气纯度高,因此被研究者认为是实际制氢的最佳选择。目前电解水制氢面临最大的挑战在于如何在低工作电压下实现大的工作电流,从而降低实际产氢的成本。围绕上述问题,本论文主要采用两种策
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以氢能作为绿色能源替代传统化石能源依然面临诸多挑战。目前工业中广泛采用的重整制氢技术主要是以传统化石能源为原料,其可持续性、污染性的问题仍然没有被解决。电解水制氢技术由于原料为清洁的水,装置简单、条件温和、污染性低,且产生的氢气纯度高,因此被研究者认为是实际制氢的最佳选择。目前电解水制氢面临最大的挑战在于如何在低工作电压下实现大的工作电流,从而降低实际产氢的成本。围绕上述问题,本论文主要采用两种策略来降低电解水产氢的工作电压与成本。一种为开发出高活性与低成本的电催化剂来替换昂贵的贵金属催化剂（Pt,Ir）。另一种方法为用平衡电压更低,更容易发生的小分子氧化反应,来替换动力学缓慢的析氧反应（OER）,从而降低电解水工作电压,即化学辅助电解水产氢。但是,相关电催化剂的选择、设计和制备仍然是关键因素之一。本论文因此针对以上两种策略,设计开发了一系列钌基电催化剂,并应用于催化电解水产氢。具体工作内容如下:1.采用溶剂热合成和热退火相结合的方法制备了一系列具有核壳结构的碳包覆的钌基纳米粒子NixRuy@C。利用多种表征手段对该纳米粒子的结构和组成进行了详细的表征。电化学测试结果表明优化得到的Ni0.6Ru0.4@C纳米粒子在碱性条件下具有最优的析氢反应（HER）催化活性,OER催化活性和工作稳定性。基于Ni0.6Ru0.4@C//Ni0.6Ru0.4@C双电极体系的电解池仅需要1.51 V即可达到10 mA/cm2的电流密度,优于典型的Pt/C//RuO2电极。我们进一步通过实验结合理论计算研究其催化机理,因此该工作对于钌基或碳包覆催化剂的设计和制备具有积极借鉴意义。2.以钴钌氧化物纳米片CoRuOy为前驱体制备了一系列氮掺杂碳包覆钴钌氧化物纳米颗粒CoRuOx@NC。多种物性表征结果证实了该类催化剂的核壳结构以及组份和价态。碱性条件下的电化学测试显示优化后的Co0.8Ru0.2Ox@NC纳米粒子显示优良的HER,OER以及水合肼氧化（HzOR）催化活性。基于Co0.8Ru0.2Ox@NC//Co0.8Ru0.2Ox@NC的双电极体系可以在低电压条件下很好的催化HzOR辅助的电解水制氢。3.通过反胶束法以及碳化的方式得到了一系列超细Ru纳米粒子负载的氮掺杂多孔碳纳米球（Ru-mNC）。其中,Ru-mNC20在全pH范围内对HER/HzOR具有优异的催化活性,可以在全pH范围内以极低的电压实现对水合肼辅助的电解水制氢。结构表征结果显示,该催化剂具有丰富的Ru-N键,或可解释其在全pH范围内优异的催化活性。4.用水热法在泡沫镍上原位生长Ru、Fe共掺杂的氧化钨纳米片Ru＆Fe-WO2.72。优化后的催化剂对于碱性环境的HER、OER以及尿素氧化（UOR）显示优良的催化活性和稳定性。此外,Ru＆Fe-WO2.72对于甲醇氧化制备附加值较高的甲酸（MFO）显示优异的催化活性、选择性和稳定性。基于Ru＆Fe-WO2.72//Ru＆Fe-WO2.72的双电极体系可以高效且高选择性的催化MFO辅助的电解水制氢。机理研究表明,氧化态Ru、Fe共掺杂的协同作用以及催化剂的精细分级纳米结构有助于解释其优异的催化性能。
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