作为天然酶的有力竞争者,类酶催化剂凭借成本低、易于大量制备、稳定性好等优势在食品加工、生物传感、环境保护、生物医学等领域得到广泛的关注。到目前为止,人们已经探索了一系列类酶性质的催化剂。但是,与天然的生物酶相比,大多数类酶催化剂表现出不尽人意的催化活性和选择性,这大大阻碍了它们在生物传感和生物医学中的应用前景。尽管采取了一系列策略比如缩小尺寸、表面修饰和优化组成来改善类酶催化剂的活性,但这些方法提高的效果仍然不能令人满意。此外,这些策略可能还会带来一些其他缺点。例如,减小尺寸通常伴随着表面自由能的增加,这不可避免地导致活性的快速丧失。因此,有效提高类酶催化剂的活性仍然是目前最大的挑战之一。基于此,本论文发展了一系列调控类酶催化剂活性的方法。通过系统研究催化剂类酶活性与表面暴露晶面之间的关系,发现改变晶面可以调控类酶催化剂的活性。此外,将单原子概念引入类酶催化剂领域,利用单原子催化剂的类酶金属活动中心和高原子利用率,巧妙地设计了几种高活性高选择性类酶催化剂。主要研究内容如下:1.类过氧化物酶CeO2的晶面效应以及双功能类酶催化剂Au1/CeO2的开发我们选择具有不同暴露晶面的纳米CeO2作为模型,研究晶面与类过氧化物酶活性的关系,发现主要暴露{110}晶面的CeO2NR表现出最高的类过氧化物酶活性,其次是暴露{100}晶面的CeO2 NC,,最差的是暴露{111}晶面的CeO2 NO,证明改变催化剂表面暴露的晶面是调控其类酶活性的有效途径。在此基础上,在具有优势晶面的CeO2纳米棒上引入单原子分散的金,得到的金单原子催化剂不仅具有提高的类过氧化物酶活性,并且还具有类葡萄糖氧化酶活性,成功实现了葡萄糖的无酶比色检测。2.单铁位点类酶催化剂用于超灵敏的葡萄糖检测我们用牺牲载体的方法合成了单铁位点类酶催化剂（Fe SSN）。Fe SSN具有与天然过氧化物酶HRP类似的配位结构（FeN4）和高密度活性位点,表现出优异的类过氧化物酶活性。利用Fe SSN类酶催化剂和葡萄糖氧化酶的级联催化,我们设计了一种操作简单且低成本的琼脂糖水凝胶比色传感器,成功实现了葡萄糖的可视化评估和快速定量检测。3.单铜位点类酶催化剂对酚类的特异性检测我们开发了一种简单的固体迁移策略,通过2-甲基咪唑活化的铜泡沫得到了花状的单铜位点类酶催化剂（Cu SSN）。由于Cu SSN存在大量高度聚集的CuN3位点,可模拟天然酚类氧化酶中多铜活性中心之间的相互协同作用,因此,Cu SSN不仅表现出优异的类酚氧化酶活性,并且表现出对酚类物质的特异性响应,同时没有类过氧化物酶活性。基于此,我们将Cu SSN类酶催化剂应用于肾上腺素的比色检测,实现了高灵敏度的肾上腺素定量检测。