从表面到原子:纳米催化剂的结构调控及其催化

来源 :2018中西部地区无机化学化工学术研讨会 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zdhxhx
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  吴宇恩教授课题组,以锌钴双金属MOF 作为前驱体,通过双溶剂法吸附铁盐,在高温环境下,Fe 3+被周围石墨化的C 逐渐还原并与邻近的Co 成键,从而形成Fe,Co 双金属活性位点.同时,Fe 催化载体生成氮掺杂的石墨化碳,并分解释放C 和N 的碎片,加速金属-咪唑-金属键的断裂,从而迫使MOF 内产生空隙.最终在Kirkedall 的作用下形成了空洞结构.通过球差电镜,同步辐射,穆斯堡尔谱等多种手段表征了该双原子材料是Fe,Co 成键并与周围N 配位的结构.通过理论计算表明Fe-Co 键的存在更有利于O-O 键的断裂,该结构使得催化剂在氧还原反应中有很高的活性.在酸性氧还原反应中表现出半波电位为0.863 V,起始电位为1.06 V,且0.9 V 下的电流密度为2.842 mA cm-2,并稳定循环5 万圈的优异性能.在氢氧燃料电池中最高输出功率高达0.98 W cm-2.在氢空燃料电池中最高输出功率0.51 Wcm-2 并稳定运行100 小时以上.是目前已报道非Pt 催化剂中,该双原子材料的氢空燃料电池的性能最高,并将已有的最高活性提高20%.
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