最近,以钙钛矿太阳能电池为代表的第三代光伏技术展现了其巨大的应用前景。短短数年,有机/无机杂化钙钛矿太阳能电池的认证效率已达22.7%。然而,大部分的钙钛矿太阳能电池仍采用了蒸镀贵金属的方式来制备对电极。真空设备及贵金属的使用极大地限制了这类太阳能电池成本的下降。对此,采用廉价碳材料作为电极的新型钙钛矿太阳能电池避免了贵金属的使用,同时实现了电池器件的全印刷制备,有效规避了高成本问题。目前,基于碳电极的钙钛矿太阳能电池主要问题在于光电转化效率较低。究其原因,主要为:1、碳电极钙钛矿太阳能电池采用多孔膜结构,钙钛矿吸光材料在膜内填充的密实度不够高,影响电子传输和交换;2、碳电极的导电性能不如金属电极,导致电池内阻较高。针对以上问题,本论文首先从优化钙钛矿吸光材料的角度探究了“二步法”填充,将钙钛矿前驱体分成二部分填充到器件中。在传统的“一步法”填充中,钙钛矿材料在介孔中随着溶剂的挥发而逐步结晶生长。而溶剂的挥发通常都是从薄膜的表面开始,由外至内。这就导致了钙钛矿吸光材料在生长过程中,溶质不断由内而外扩散迁移,影响介孔薄膜内部的填充密实度,并形成微小的空隙。不同于“一步法”,“两步法”采用了先填充碘化铅,再通过溶液浸泡的方式生成钙钛矿。尽管碘化铅在填充的过程中也会有不均匀的现象出现,但是在第二部的溶液生长过程中,碘化铅的体积是一个不断膨胀的过程,能够填塞孔隙,形成良好致密的填充。其次,为了使得器件结构更为致密,本文针对碳基钙钛矿电池疏松多孔的结构,采用冷等静压方法,将制备好的电池器件进一步施加压力,使得器件结构得以改善。实验结果表明,经过225 MPa的冷等静压处理,疏松多孔的碳电极表面水接触角由未处理前的60 ~o提升至105 ~o,表明电池结构更加致密。同时,电池器件的填充因子由0.536提高到0.661,效率最高由9.1%提升到11.6%。未封装的电池器件,在室温,相对湿度为50%的条件下,经过1500 h的保存,光电转换效率能保持在原有的90%以上,体现了良好的湿度稳定性。在此基础之上,我们制备出了大面积钙钛矿太阳能电池模组,在7 cm×16 cm的尺寸上获得了4.46%的器件效率。为了进一步提升电池效率,我们最后针对碳电极材料导电性能不佳的问题,探究了使用镍电极替代碳电极的可行性。采用氢气还原氧化镍的方法,制备出了介孔镍电极。基于镍电极的钙钛矿太阳能电池在填充因子方面的有明显提升,表明电池的内阻显著降低。尽管效率目前较低,我们相信镍电极在大面积钙钛矿电池模组中仍具备巨大的应用潜力。