【摘 要】
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寻求可持续的清洁能源是缓解能源危机和环境问题的主要途径。而氢气（H2）因具有可再生性以及燃烧过程中零碳排放等优点而被视为最理想的清洁能源。目前,工业上H2主要源于煤碳、天然气等化石燃料,从源头上看仍属于不可持续的能源。相比之下,通过利用光、电等技术催化水分解制氢有望实现真正意义上的绿色产氢以及氢能的清洁循环利用。但由于产氢速率以及能量效率的限制,这些新型的制氢技术无论从规模,还是成本上都还难以和传
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寻求可持续的清洁能源是缓解能源危机和环境问题的主要途径。而氢气（H2）因具有可再生性以及燃烧过程中零碳排放等优点而被视为最理想的清洁能源。目前,工业上H2主要源于煤碳、天然气等化石燃料,从源头上看仍属于不可持续的能源。相比之下,通过利用光、电等技术催化水分解制氢有望实现真正意义上的绿色产氢以及氢能的清洁循环利用。但由于产氢速率以及能量效率的限制,这些新型的制氢技术无论从规模,还是成本上都还难以和传统催化重整制氢技术相媲美。此外,对于未来氢能的大规模应用,其高效存储也面临着重大的挑战,目前还没有既低成本、安全,又能满足高质量和体积储氢密度要求的储运氢方式。针对上述挑战,本论文在开发高效电解水制氢催化剂的基础上,考虑到NH3具有高氢含量（17.6 wt%）以及易液化等特点,还尝试开展了以氮气和水直接电化学合成氨的研究工作,以期通过将电解水制氢和氨储氢进行结合,通过构建氨氮循环来实现氢能的高效清洁循环利用。论文的主要研究工作及取得的进展如下:（1）采用重结晶盐封装的限域热处理策略制备获得了具有丰富孔道结构的MOFs衍生碳基催化剂。MOFs材料因具有有序的孔道结构以及高度分散的金属中心,被认为是一种极具潜力的碳基催化剂前驱体,但在实际的热解制备过程中也面临着孔道结构易塌陷以及金属组分易于烧结团聚的难题。针对上述难题,本论文以MIL-101（Fe）作为铁碳基析氢催化剂的前驱体,通过采用饱和Na Cl溶液重结晶将其完全封装于Na Cl内部,经冷冻干燥处理后,在还原气氛下热解得到了具有多孔结构的Fe/Fe3O4@C。研究发现,由于重结晶盐封装的限域作用,铁基金属颗粒能在碳中实现均匀分布,且相比MOF的直接热解具有更大的比表面积(390.0 m2g-1,增大了一倍)。（2）以上述热解MIL-101（Fe）获得的铁碳基材料为原料,通过简单的置换反应制备获得了系列M-Fe@C析氢催化剂（M为金属活泼性弱于Fe的金属）。MOFs材料虽然易于调变金属中心,但不同金属中心的MOFs基材料的制备仍然存在较大的差异,本论文提出的金属置换策略为制备具有不同金属活性中心的MOFs衍生碳材料提供了一种简便易行的通用方法。以置换Ru为例,通过控制反应时间制备得到了不同Ru含量的Rux-Fe@C系列催化剂用于电催化析氢性能的研究。研究发现,溶液中的Ru3+与Fe@C中暴露于碳层表面的Fe发生置换反应得到了具有优异析氢催化活性的Ru-Fe催化剂,且极大地提高了Ru活性位点的利用率与催化剂的稳定性。实验测试表明Ru含量仅为1.25 wt%的Ru60 min-Fe@C在1 M KOH中10 m A cm-2电流密度对应过电位仅为20 m V,小于商业Pt/C（21 m V）,Tafel斜率为40.8 m V dec-1,且1000圈CV后过电位仅衰减3 m V。（3）在前述获得的Fe@C催化剂基础上,通过直接磷化引入氮还原活性位点,制备获得了兼具析氢和氮还原活性的双功能催化剂。以水作为原料的电催化氮还原合成氨过程面临的一个重要挑战是:析氢既是竞争反应,又是合成氨的必需原料（氢源）,其两面性导致很难获得高效的氮还原催化剂。本论文考虑到磷和氮同主族,可能存在“相似相容”的理念,因此提出了通过在析氢催化剂中引入磷元素来实现对氮还原和析氢竞争反应的平衡兼顾。作为验证试验,本论文以MIL-101（Fe）为前体,通过热解磷化策略合成了Fe P@C催化剂。研究结果表明,P元素的掺入不仅有助于保留MIL-101（Fe）固有的三维孔道结构,增大电化学活性面积,而且在提升析氢活性的同时展现出了良好的氮活化性能,在0.1 M Li2SO4电解液中,最高氨产率可达到1.52μg h-1 cm-2（@-0.4 V vs.RHE）。
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