【摘 要】
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近几年来,钙钛矿发光二极管(PeLED)因其缺陷容忍特性、色纯度高、可溶液加工等优势显示出了巨大的应用潜力,其效率在短短几年内由最初的0.1%迅速增加到21.6%。通常情况下,钙
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近几年来,钙钛矿发光二极管(PeLED)因其缺陷容忍特性、色纯度高、可溶液加工等优势显示出了巨大的应用潜力,其效率在短短几年内由最初的0.1%迅速增加到21.6%。通常情况下,钙钛矿发光层采用溶液旋涂法制备,该方法虽工艺简单、成本低,但制备的薄膜往往形貌质量较差、缺陷态密度高,这不仅会影响PeLED器件的稳定性,也限制了其效率的进一步提升。本文以制备均匀、致密、低缺陷态密度的钙钛矿发光层为出发点,通过表面后处理工艺来改善钙钛矿薄膜形貌质量,降低缺陷态密度。选用两种表面钝化剂,分别是在准2D蓝光钙钛矿BA2Csn-1(Cl/Br)3n+1表面蒸镀CsBr钝化层,在3D钙钛矿CsPbBr3表面旋涂BABr钝化层,均获得了性能良好地钙钛矿薄膜和PeLED器件。具体研究进展如下:(1)选取热稳定性良好的全无机钙钛矿CsPbClxBr3-x,对其中Cl含量进行调控,使发射光波长从绿光范围迁移到蓝光范围,由于溶解度限制钙钛矿最终组成为CsPbCl1.0Br2.0。在CsPbCl1.0Br2.0前体溶液中加入BABr制备准2D钙钛矿,并进一步蒸镀CsBr钝化层。晶体结构、表面形貌和光谱特性表明,沉积在钙钛矿表面的CsBr不会影响其晶体结构,但CsBr可以填补准2D钙钛矿的针孔,钝化晶界处的缺陷,从而有效提升了辐射复合所占的比例。相比于初始的钙钛矿,表面蒸镀1 nm CsBr后蓝光PeLED的器件性能最优,EQE从0.91%提高到了 1.73%。(2)采用简单的两步溶液旋涂法,制备CsPbBr3钙钛矿,然后旋涂BABr的异丙醇溶液。通过精准控制BABr溶液在钙钛矿薄面表面的浸润时间以及其浓度,制备出BABr-CsPbBr3钙钛矿发光层。对不同浓度BABr后处理的CsPbBr3钙钛矿薄膜进行结构形貌表征、发光性能测试。BABr后处理过程会诱导钙钛矿重结晶,使薄膜表面的针孔数量降低,覆盖率提高。BABr与钙钛矿结合能够钝化薄膜表面和钙钛矿晶界处的缺陷,降低薄膜的缺陷态密度,从而有效抑制非辐射复合。相比于初始的器件,7 mg/mL BABr表面钝化后器件性能最优,其EQE达到3.90%,且具有良好的重复性。同时由于缺陷态密度降低,以及BABr中长链有机基团的疏水作用,器件稳定性得到了显著改善,在空气环境中半衰期的达到68 s。
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