随着人口的增长以及各类工农业活动的快速发展,高浓度的氨氮在世界各地地下水中被广泛检出,傍河含水层是地下水氨氮富集带,也是氮循环热区,其中氨氮动态分布机制的复杂性一直是制约流域水体氮污染防控的瓶颈。河岸渗滤过程（RBF）是河水与地下水相互作用的主要形式,能动态且强烈的调控傍河含水层环境,已有研究多关注RBF的净化功能,但愈多的报道显示,经其输入的外源物也会诱发一系列的有机质降解和氧化还原反应,导致渗滤水中富集有害组分,并对地下水产生持续的污染威胁。近年来傍河含水层中高含量的氨氮（NH4-N）被普遍发现,表明其中一定发生了某些诱使氨氮富集的作用,然而,目前人们对于河岸渗滤对傍河含水层中氨氮富集的影响效应和机理尚缺乏清楚的认识。江汉平原位于长江中游,区内地表水（河、湖、塘）与地下水之间水力联系密切,加之人类活动对自然环境的改造,显著影响了河流与傍河含水层之间的水流场形态及水文交换过程,进而控制地下水中氨氮的赋存及归趋。研究发现,区内高氨氮地下水普遍发育,且在傍河含水层区域尤为突出,因此,江汉平原是研究河岸渗滤过程控制下地下水中氨氮时空变化与迁移富集机制的典型区。鉴于以上背景,本文围绕“河岸渗滤过程如何影响地下水中氨氮的时空变化与迁移富集”这一关键科学问题,以江汉平原为典型研究区,综合运用现场调查、水文-生物地球化学监测和室内培养实验技术,查明河岸渗滤过程控制下傍河含水层地下水中氨氮热点分布及其主控因素,识别含水介质中氮埋藏特征及氨氮原位释放潜力,揭示地下水中氨氮的季节性变化特征及内在机制;在此基础上,结合室内渗滤模拟实验深入探究河岸渗滤对傍河含水层中氨氮迁移富集的影响效应和机理,进而为水体氨氮污染防控提供重要指示。获取的主要认识如下:1.基于水体氨氮含量、水化学、水氢氧同位素及水位动态监测数据,表征了区内典型河岸渗滤过程,识别了傍河含水层地下水中氨氮热点分布及主控因素,并提出其成因概念模型。区内河水位在丰水期时普遍高于傍河含水层地下水位,指示此时为河水补给地下水的水力梯度,即“GW Recharge”水流模式;傍河含水层δ18O和溶解氧（DO）值的分布受相邻河水严格控制,进一步表明强烈天然RBF过程的存在。区内河水NH4-N含量较低（均值为1.13 mg/L）,而傍河含水层地下水NH4-N含量普遍较高（均值为3.92 mg/L）,其垂向上随深度逐渐增大,在20～30 m深度处达到最高;地下水氨氮热点分布呈高度空间异质性,散布于汉江、东荆河和通顺河不同河段,NH4-N平均含量达6.11 mg/L。基于NH4-N含量与其他变量的相关分析揭示地下水氨氮热点中高NH4-N主要为地质成因（天然有机质-NOM矿化）,且受富有机质环境和局部强还原条件的共同控制;基于随机森林回归模型识别溶解性有机质（DOC）是控制地下水氨氮热点分布的最主要因素（重要性比重达58.50%）。研究区含水介质中广泛存在的粘土矿物使浅层矿化所产生的NH4-N不能轻易且大量的输入含水层,即“NH4-N浅层输入”假说并不成立;而外源物通过调控含水层微环境促使NH4-N的原位富集（“NH4-N原位释放”假说）才是导致区内地下水氨氮热点形成的主要机制,普遍存在的“天然RBF过程”是其关键外部驱动力。2.基于含水介质的岩性（粒度）特征、矿物组成、可交换态氮含量及相应地球化学指标,结合连续淹水条件下氮矿化培养实验,识别了RBF控制下含水介质中氮埋藏特征,并量化了不同含水介质的氮矿化能力及氨氮原位释放潜力。典型试验场含水介质中可交换态氨氮（EX-NH4-N）含量总体上较低（0.89～22.05 mg/kg）,仅在粘土矿物含量低的细粒沉积层中出现极高值点,而埋藏氮主要以有机氮为主（约90%以上）,含量变化范围为176.44～1517.48 mg/kg,足量的埋藏有机氮暗示了其可作为地下环境潜在的“氮源”;含水介质中EX-NH4-N含量与总有机碳（TOC）和总有机氮（TON）含量均呈较好的正相关性,表明含水介质中EX-NH4-N含量主要受埋藏有机质的控制。不同含水介质呈各异的氮矿化特征,其皆能在氮矿化培养实验中释放大量矿质氮（以NH4-N为主）,累积释放含量达17.38～59.79 mg/kg,通顺河试验场-毛嘴断面含水介质的易矿化有机氮（N0）显著高于深江断面含水介质,指示其具有巨大的氮矿化能力;毛嘴断面典型单元体经埋藏有机氮矿化产生的NH4-N最多能使约2220 t的地下水NH4-N含量超过国家饮用水标准（0.5 mg/L）,表明不同含水介质原位释放的NH4-N是区内地下水中NH4-N富集不可忽视的重要来源。3.基于对地表及地下水水位、氨氮含量及相应水化学指标的连续监测,结合室内含水介质培养批实验,识别了典型试验场水流模式及地下水氨氮的季节性变化特征,揭示了控制地下水氨氮季节性变化的内在机制。典型试验场地下水δ15N-NH4值主体介于+2～+4‰之间,且NH4-N含量与地下水中有机质组分皆呈显著正相关,表明地下水NH4-N主要来源于氮矿化过程且受多组分有机质的共同调控。地表水-地下水的水位及水化监测显示试验场存在不同的水流模式,相对于“GW Discharge”模式（DO:0.26～3.38 mg/L;DOC:2.10～6.56mg/L）,“GW Recharge”模式时地下水中DO（0.26～4.98 mg/L）和DOC（0.76～18.85mg/L）浓度整体上更高,指示此时外源有机碳和氧气的输入;地下水NH4-N含量的季节性变化与水流模式对应良好,即高含量的NH4-N（高达5.88 mg/L）对应了“GW Recharge”模式,而低含量的NH4-N（低至0.05 mg/L）对应了“GW Discharge”模式。培养批试验结果显示不同含水介质都具有潜在的“供NH4-N”能力,添加葡萄糖实验组（0.63～2.90 mg/L）释放的NH4-N含量比未添加葡萄糖实验组（0.01～0.24 mg/L）高出10倍以上,表明只有在外源有机碳（葡萄糖）输入的情况下,含水介质才能经高强度的氮矿化过程大量释放NH4-N;而好氧培养条件（DO输入）也可以进一步促进氮矿化过程并导致NH4-N的快速富集。河岸渗滤过程决定了外源有机碳（碳源）和氧气的是否输入,进而调控地下水中NH4-N的季节性变化,即:（1）当处于“GW Recharge”水流模式时,地表水作为补给源携带外源有机碳（碳源）和氧气进入地下水环境,增强氮矿化过程并促进NH4-N的释放,此时地下水中NH4-N含量上升;（2）而当处于“GW Discharge”水流模式时,外源有机碳（碳源）和氧气的供给通道关闭,氮矿化过程被限制,此时地下水中NH4-N含量下降。4.基于室内土柱实验模拟河岸渗滤过程,通过控制渗滤液类型（氨氮、电子受体和有机碳）及浓度,定量分析了变环境条件下“水-含水介质”中氨氮的迁移转化过程,并探究了河岸渗滤对地下水中氨氮迁移富集的影响效应和机理。在通入超纯水作为渗滤液时,各取水口先后检出一定浓度NH4-N（达0.32～1.39mg/L）,结合此时环境中的高Eh及低NO3-N,指示氮矿化过程是渗滤模拟柱中NH4-N富集的主要控制过程,其在氧化条件下强度更大;在通入NH4-N作为渗滤液时,各取水口检出的NH4-N浓度皆低于渗滤液初始值并伴随着高浓度的NO3-N被检出,而含水介质中EX-NH4-N含量却显著升高,指示渗滤液所带入的高NH4-N会在渗滤柱内被消耗且很难到达含水层,强烈的“离子吸附交换”及动态平衡的“硝化-反硝化”过程是渗滤模拟柱中NH4-N衰减的主要控制过程。在通入电子受体(NO3-和SO42-)作为渗滤液时,各取样口皆检出高浓度NH4-N（达0.62～2.87mg/L）,表明输入的外源电子受体会在不同含水介质中发生相应的还原反应,促使作为电子供体的易反应NOM加速降解,从而导致NH4-N快速释放进入孔隙水,该过程受到了p H和含水介质易反应NOM储量的共同控制;在通入有机碳（葡萄糖、富里酸和腐殖酸）作为渗滤液时,各取样口皆更迅速检出高含量的NH4-N（达0.88～2.23 mg/L）,尤其在弱透水层及含水层处发生了显著且持续的升高,表明该含水介质中的碳源已不足以支撑NH4-N的大量释放,而外源有机碳的输入会直接刺激与氮矿化相关微生物的快速生长并提高其反应活性,显著提高了其氮矿化强度,导致不同含水介质中富集NH4-N并释放于孔隙水。基于全文的调查、监测及实验结果构建RBF控制下地下水中NH4-N的迁移富集概念模式:研究区虽处于典型农业区,但无论是经“农业”输入或由浅层含水介质（底泥/弱透水层）埋藏有机氮“矿化”而产生的NH4-N皆会被强烈的“离子吸附交换”及动态平衡的“硝化-反硝化”过程持续消耗,对含水层中NH4-N含量的贡献有限;而在河岸渗滤过程控制下,输入的外源物质（DO、电子受体、有机碳）对“含水层原位氮矿化”的增强才是造成区内地下水中NH4-N富集的根本机制。本文的创新点为:（1）基于江汉平原河岸渗滤过程控制下地下水中氨氮的来源与归趋分析,识别了地下水中地质成因氨氮的时空变化特征及主控因素,量化了不同含水介质的氨氮原位释放潜力,将氮矿化研究拓展到含水层;（2）依托室内渗滤模拟实验装置,揭示了天然河岸渗滤输入的电子受体及有机碳能够直接促进含水层中氮矿化过程并加速NOM降解,进而导致氨氮的原位快速释放,明确了关于“内陆低平原区地下水中氨氮富集”的新机制。