借助第一性原理模拟计算进行光伏材料的开发不仅对计算资源有较高要求,而且计算的时间成本很高,限制了新型光伏材料的开发速度,然而机器学习为我们提供一种快速开发光伏材料的新思路。本文借助机器学习对现有光伏材料数据进行学习并预测4种新型光伏材料。结合基于第一性原理的密度泛函理论模拟计算,对这4种材料的电子结构、光学跃迁、光电转换效率和稳定性等进行分析。本文的主要内容和创新点如下:一、利用已有的2398种光伏材料数据构建用于训练和评估模型表现的训练数据集和评估数据集。使用Voronoi镶嵌方法计算出241个特征值,并采用递归特征消除和交叉验证（Recursive Feature Elimination and Cross-Validation,RFECV）方法从中选出41个最重要的特征。比较梯度增强回归（Gradient Boosting Regressor,GBR）和其他四种模型算法,发现GBR模型的预测时间成本与另外四种模型相当,预测准确度却高出10%甚至45%,我们选择GBR算法,训练后模型预测精确度达到90.7%。随后,用29种材料作为基础,采用同主族元素替换的方法制作包含3587种新材料的预测数据集,通过GBR模型对材料带隙进行预测,结合材料制备成本、形成焓（ΔH）等因素,最终筛选出具有实际应用潜力的4种材料:Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4、Sr8P8Sn4和Y4Te4Se2。二、利用基于第一性原理的密度泛函理论对筛选出的材料进行分子动力学模拟,发现在300 K下筛选出的4种材料在5 ps内总能波动幅度很小,其中三个候选材料(Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4和Y4Te4Se2)的晶体结构始终保持稳定,只有Sr8P8Sn4的晶格在2 ps时略有倾斜后保持稳定,表明这4种材料在室温下都具有较好的稳定性。通过计算材料的能带结构和跃迁概率,发现Ba4Te12Ge4和Y4Te4Se2为直接带隙半导体,二者的跃迁概率（P~2）在G点出现峰值,说明这两种材料在带边的光学跃迁允许并有较高的光吸收系数。Ba8P8Ge4和Sr8P8Sn4虽然是间接带隙材料,同样具有较高的光吸收性能。通过计算理论极限光电转换效率（spectroscopic limited maximum efficiency,SLME）,发现这4种材料的光电转换效率与CH3NH3Pb I3非常接近。三、为提高能量预测准确度,本文提出一种编码壳层电子信息的池化表示方式,并与传统的库伦矩阵表示方式进行比较,发现该池化表示方式在神经网络上具有更加优秀的表现,进一步提高了能量预测精度。