量子点负载氮化碳基光催化剂的制备及催化降解水体中抗生素的研究

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抗生素广泛应用于细菌性感染疾病的预防和治疗。然而,由于机体代谢的不完全,一些抗生素被排放到环境中,会对生态系统和人类健康造成不利影响和严重威胁。传统的物理、化学和生物法处理水体中抗生素存在效率不高、产生二次污染等问题,而光催化技术具有低成本、环境友好等优点,被认为是一种有效处理水体中抗生素的方法。石墨化氮化碳(g-C3N4)是一种热门的光催化半导体材料,具有合适的带隙和优异的化学稳定性,但比表面积小、电荷分离和转移缓慢等缺陷限制了它的光催化性能,因此需要采取一定优化手段来提升其活性。本文将氮化硼量子点(BNQDs)和双酚S(BPS)掺杂的g-C3N4纳米片(BPS-CN)结合在一起构建BNQDs/BPS-CN复合光催化剂来克服这些缺陷,并将其应用于可见光下催化降解磺胺二甲嘧啶(SMZ)。同时采用多种表征方法对制备的BNQDs/BPS-CN复合材料的形貌结构、比表面积、元素组成、光电化学性能和光催化性能进行研究。主要研究结果如下:(1)本研究首次合成了一种新型无金属异质结构BNQDs/BPS-CN光催化材料,并考察了其在可见光下催化降解SMZ的性能。结果表明:在所有制备的催化剂中,BNQDs/BPS-CN-4具有最高的光催化性能,在60 min内对SMZ的降解效率达到100%,通过一阶动力学模型进一步探索其光降解过程,其中BNQDs/BPS-CN-4的一阶速率常数为0.0247 min-1,是g-C3N4单体的13.72倍。同时,BNQDs/BPS-CN循环使用五次后,对SMZ的去除率没有明显降低,表明BNQDs/BPS-CN催化剂具有优异的光稳定性和可重复利用性。(2)探究了BNQDs/BPS-CN光催化性能提高的原因及光催化降解机理:其中BPS的掺杂缩小了g-C3N4的禁带宽度,有利于扩大其可见光吸收范围。同时电负性BNQDs的引入提高了光生载流子的分离效率。此外,自由基捕获实验和电子自旋共振表征的结果表明,光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)在BNQDs/BPS-CN材料对SMZ的光催化降解中起主导作用。(3)探究了BNQDs/BPS-CN光催化剂存在下SMZ的催化降解途径:通过液相色谱质谱联用仪分析中间产物来推测SMZ可能的降解途径,结果表明SMZ的降解可分为三个途径,主要是羟基化途径、磺酰基团的分离和C-N键、S-N键的裂解。SMZ最终生成更易降解的双酚A、对氨基苯酚和其他无机物。本研究提出了一种利用无金属二维材料和量子点构建新型可见光驱动光催化剂的有效机制,为水体中抗生素污染物的去除提供了一种绿色、高效的方法。
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