拓扑半金属物性的化学掺杂调控及超导电性研究

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材料的拓扑性对其物理性质的影响拓展了人们对于物理世界规律的认识。人们通过对绝缘体、半导体及金属(半金属)中拓扑物理性质的研究发现了具有不同电子能带结构特征的多种拓扑材料,如狄拉克半金属和外耳半金属。这些拓扑材料的输运性质对费米能级附近的拓扑能带非常敏感。大多数拓扑材料的拓扑能带交叉(狄拉克/外尔点)或高于费米能级或低于费米能级,对其本征物理性质的影响并不明显。因此,需要通过施加压强、磁场、应力或者通过化学掺杂等手段进一步调控和研究拓扑材料的电子能带结构和物性,同时帮助我们更加深刻地理解背后的物理机理。除了研究狄拉克/外尔费米子,寻找马约拉纳费米子存在的实验证据也一直是物理学界的前沿课题之一,其具有应用于可容错的量子计算领域的巨大潜力。拓扑超导体与马约拉纳费米子密切相关,而本征的三维拓扑超导体至今仍处于探索阶段。同时具有超导电性与拓扑能带(或者表面态)的材料是一种拓扑超导体的候选系统,寻找并研究这类材料将有助于加深对拓扑超导电性的理解。本论文中,我们生长出了一系列拓扑半金属的单晶样品,在它们的晶体结构和元素成分表征正确的基础上进行了磁电输运以及热力学性质的测量,同时结合理论计算、角分辨光电子能谱等研究手段系统性地研究了化学掺杂对拓扑半金属能带结构的调控以及对其物理性质的影响;研究了同时具有非平庸拓扑电子能带结构和超导电性的新型拓扑半金属材料的新颖物性。本论文主要包含以下四部分研究内容:1.拓扑节线半金属ZrSiSe的能带拓扑性质研究本章中,我们结合电子能带结构的计算,通过磁场下的电输运结果分析了拓扑节线半金属ZrSiSe的电子能带结构特征和拓扑性质。根据ZrSiSe在不同磁场和温度条件下的电阻率数据,发现ZrSiSe符合科勒定则。对比文献中ZrSiS的电子能带结构和物理图像,ZrSiSe的极大磁阻及科勒图像主要源于载流子之间的相互补偿效应和费米能级附近平庸能带的贡献。我们测量了不同角度下的SdH振荡数据以获取ZrSiSe中更多的费米面信息,观测到了各向异性的贝利相位效应,结合计算的电子能带结构和费米面分析其主要源于Se元素替代S元素导致更强的自旋轨道耦合效应及费米能级附近平庸能带与拓扑能带之间的相互耦合。2.ZrSiSe1-xTex中化学掺杂诱导的费米面拓扑相变本章介绍了通过调控拓扑节线半金属ZrSiSe1-xTex中元素Se/Te的比例所诱导的费米面拓扑相变过程。根据电输运性质及磁性质的实验结果分析,我们发现样品的载流子浓度和费米面在某些特殊的化学势处发生了剧烈的变化,呈现出电子拓扑相变:通过各向异性磁阻和载流子浓度的变化揭示出在Te含量为0.20~0.33的区域发生了一个21/2阶的Lifshitz转变;通过反常的抗磁磁化率随化学掺杂比例的变化揭示出在Te含量为0.80左右时发生了另一个31/2阶的电子态的拓扑相变。结合ZrSiSe和ZrSiTe两种化合物中电子能带结构和费米面的计算结果,自旋轨道耦合强度、电荷转移和化学势的移动在此拓扑节线半金属系统的费米面演化过程具有重要作用。3.(LaxSr1-x)yZn1-zSb2中能带结构的演化与超导电性研究本章介绍了通过在拓扑半金属(LaxSr1-x)yZn1-zSb2中Sr位掺杂La元素以调控其电子能带结构的研究。磁阻的各向异性行为和载流子浓度的变化表明在La含量达到0.5左右时发生了一个Lifshitz转变,同时出现了超导电性。在强磁场条件下,通过对量子振荡信号的探测和分析证明了超导样品中存在非平庸的电子能带。最后,我们通过电子能带结构的计算揭示出在La含量等于0.5时出现超导电性很大可能源于电子能带结构中的范霍夫奇异点,且范霍夫奇异点和能带的拓扑性质都可能来源于方形网格状的Sb层的贡献,表明这种同时具有相对论费米子和超导载流子的112型结构体系是一种研究拓扑超导电性的候选材料。4.拓扑半金属SrSn3中的强耦合超导电性本章介绍了对SrSn3单晶样品中超导电性及拓扑性质的研究。理论计算预测SrSn3中具有拓扑非平庸的电子能带,可能是一种拓扑绝缘体/半金属,同时其超导转变温度Tc约为5.5 K。这里,我们系统性地测量了 SrSn3单晶的电阻率、磁化率及比热数据,通过分析表明SrSn3是一种强耦合的第二类超导体并且具有很高的表面超导临界磁场与体态超导临界磁场的比值(Hc3/Hc2最高达到18.4),我们认为这种现象可能与其拓扑性相关联。最后,我们结合dHvA振荡数据的分析和理论计算的电子能带结构证明该材料中确实存在相对论费米子,表明了 SrSn3中可能具有拓扑非平庸的超导电性。
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