随着能源危机和环境污染的加剧,由传统化石能源向清洁高效的可持续能源的转变成为一项巨大挑战。锌空气电池具有理论能量密度高、资源丰富、环境友好、可充电性等优势,是极具发展潜力的新一代能源转换与存储技术。锌空气电池放电过程空气阴极发生氧还原反应（ORR）,充电过程发生氧析出反应（OER）,然而,ORR和OER的缓慢动力学使其具有较低的功率密度和差的循环稳定性。铂碳和钌/铱化合物分别是高效的氧还原和氧析出催化剂,但成本高、稳定性差等问题限制它们的大规模应用,此外,这些贵金属往往是单功能催化剂,需要混合使用以实现双功能催化活性。开发高效稳定的双功能非贵金属催化剂和空气电极是可充电锌空气电池得以实际应用的关键。金属有机框架化合物（MOFs）衍生的碳基纳米材料导电性优良,电化学活性高,是一种潜在的双功能非贵金属催化剂。但是,单纯MOFs衍生物用于可充电锌空气电池时性能仍有待提高,这是由于它们制备过程所需的高温煅烧造成比表面积和活性位点显著降低,并且颗粒性质也使其在充放电过程中容易发生结构塌陷和团聚。本论文以MOFs为前驱体,通过引入不同维度基底进行外部结构调控,构建较大范围内具有连续性的一维管状、二维片状双功能催化剂,以及三维宏观尺度的柔性一体化双功能空气电极,探究它们在可充电和柔性固态锌空气电池中的电化学性能。首先,将不同金属比例的Zn,Co-ZIF与一维碲纳米管相结合,通过高温煅烧和硫掺杂制备MOFs衍生的一维氮硫共掺杂纳米碳管复合材料（NSCNT）,该材料的一维管状结构有利于反应产物的快速传输和电解液的渗透,并且促进更多氮硫共掺杂活性位点的暴露,在可充电锌空气电池中表现出高的功率密度和优异的循环稳定性能。具体地,当Zn和Co的比例为4:1时,NSCNT-4:1显示出最优的氧还原和氧析出双功能催化活性,将其组装到液态可充电锌空气电池时,功率密度高达374 m W cm-2,在5 m A cm-2电流密度下循环稳定时间在2000 h以上。随后,利用三乙基胺的诱导效应,在氧化石墨烯上均匀负载ZIF-67,高温退火处理后得到二维片状石墨烯负载氮掺杂碳纳米管复合物（GNCNTs）,实现了MOFs衍生二维碳基纳米材料的制备。GNCNTs-4具有分层多级结构,丰富的杂原子掺杂以及高度石墨化的氮掺杂碳纳米管,进行电化学测试时表现出极好的催化活性和稳定性,将其组装到液态可充电锌空气电池时,功率密度可达253 m W cm-2,在5 m A cm-2电流密度下表现出超过3000 h的优异循环稳定性。此外,将该催化剂组装到柔性固态锌空气电池时展现出高达223 m W cm-2的功率密度,在1 m A cm-2电流密度下循环稳定时间在24h以上,并且能够为45个发光二极管或i Phone手机供电。锌空气电池是一种有前景的柔性储能器件,将MOFs与三维柔性基底相结合构建一体化双功能空气电极,对获得高性能柔性固态锌空气电池尤为重要。因此,接着在碳布上生长叶子状Co-MOF阵列,通过高温热解得到了一种由氮掺杂多孔碳阵列、氮掺杂碳纳米管和碳布（NCNTs@NCAs/CC）组成的三维柔性一体化双功能空气电极。NCNTs@NCAs/CC电极具有优异的双功能催化活性和稳定性,将其组装到液态可充电锌空气电池时,能够提供高达410 m W cm-2的峰值功率密度,在5 m A cm-2电流密度下循环稳定时间超过1500 h。此外,将该电极应用到柔性固态锌空气电池时,开路电位为1.55 V,峰值功率密度也高达240 m W cm-2,在1 m A cm-2电流密度下能够循环稳定40 h以上,实现了一体化双功能空气电极在柔性固态锌空气电池中的优势。