Ag/TS-1的制备、改性及其丙烯气相环氧化性能

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环氧丙烷(Propylene Oxide,PO)是一种重要的有机化工原料,可用来生产不饱和聚酯树脂、聚氨酯、表面活性剂等重要原料,广泛应用于化工、轻工、医药、食品、纺织等行业。到目前为止,工业上现有的环氧丙烷生产方法有氯醇法和Halcon法,前者污染严重,而后者投资规模大,并且产品经济性受到联产品销路的影响。丙烯气相环氧化法生产环氧丙烷是目前研究的一个热点,具有环境友好,操作条件温和等特点。本论文研究了以强碱溶液KOH、NaOH为沉淀剂制备Ag/TS-1催化剂,以丙烯、空气、氢气为原料在常压下考察了丙烯气相环氧化性能。首先考察了采用K2CO3(aq)、KOH(aq)、NaOH(aq)等不同沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂的反应性能,KOH溶液浓度以及Ag负载量的影响。其次,采用NaOH(aq)为沉淀剂制备了Ag/TS-1,用一定浓度含碱金属(K,Rb,Cs)的碳酸盐溶液浸渍改性,讨论了碱金属碳酸盐溶液浸渍改性对该反应的影响。此外,还对于采用KOH(aq)为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂有效Ag物种的存在位置进行了初步研究,得到如下结论:1、强碱KOH和NaOH溶液也可以作为制备Ag/TS-1的沉淀剂,并且以KOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能优于以NaOH和K2CO3为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂,具有很好的稳定性。2、以KOH溶液为沉淀剂制备Ag/TS-1时,Ag的负载量对丙烯气相环氧化反应影响较大,当Ag的负载量为1wt%时,效果最佳。3、沉淀剂KOH的浓度对制备的Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能影响很大,0.05mol/L为最佳浓度。4、以NaOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1催化剂,用一定浓度的碱金属(K,Rb,Cs)碳酸盐溶液浸渍改性后,反应稳定性都有所提高,尤其以K2CO3浸渍改性后的催化剂稳定性最高。
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