【摘 要】
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CO2的电化学还原是一种极具前景的实现可再生能源高效利用和CO2增值的方式。然而,CO2的C=O键高度稳定,且水溶液中存在氢析出（HER）竞争反应,因此开发有利于CO2还原反应（CO2RR）而抑制HER的高效催化剂具有重要研究价值。其中,过渡金属和氮掺杂的碳材料（M-N-C）被认为是新型的单位点催化剂,在CO2RR方面具有巨大的潜力。但是,M-N-C单位点催化剂仍存在活性位密度低、电荷转移动力学迟
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CO2的电化学还原是一种极具前景的实现可再生能源高效利用和CO2增值的方式。然而,CO2的C=O键高度稳定,且水溶液中存在氢析出（HER）竞争反应,因此开发有利于CO2还原反应（CO2RR）而抑制HER的高效催化剂具有重要研究价值。其中,过渡金属和氮掺杂的碳材料（M-N-C）被认为是新型的单位点催化剂,在CO2RR方面具有巨大的潜力。但是,M-N-C单位点催化剂仍存在活性位密度低、电荷转移动力学迟缓等问题亟待解决。本课题组开发的3D碳基纳米笼具有比表面积大、导电性好、孔道结构丰富等优点,有利于锚定高密度活性位,便于电子、电解液和气体产物的传输,是构建电催化剂的优良载体。本论文以分级结构碳纳米笼（hCNC）为载体,设计构建了 Ni-N-C和Fe-N-C单位点催化剂,对其结构、组成和CO2RR性能进行表征和测试,获得了以下主要进展:1.设计构建了 Ni-N-C单位点催化剂,通过X射线精细吸收谱和X射线光电子能谱等确认了 Ni-Nx单位点活性中心。该催化剂表现出优异的CO2RR性能,在-0.8V时表现出94%的CO法拉第效率,CO分电流达8.9 mA·cm-2,质量电流密度达22.3 mA·mg-1。通过S掺杂进一步促进了催化剂的CO2RR性能,在-0.8V时表现出95%的CO法拉第效率,CO的分电流达15.4 mA·cm-2,质量电流密度达38.5 mA·mg-1。通过实验和理论计算揭示了 S掺杂Ni-N-C催化剂的性能增强的原因:（1）S掺杂原子提高了 Ni（I）中心的电子密度,降低了*COOH的形成能;（2）通过S掺杂在催化剂中引入更多缺陷,增加了电化学活性表面积,改善了电解液浸润性,降低了电极的等效串联电阻。2.成功合成了具有高暴露Fe-Nx物种的Fe-N-C单位点催化剂,在低的过电位（-0.5V）下表现出处于文献先进水平的CO法拉第效率及质量电流密度。SCN-毒化实验显示Fe-N-C催化剂的CO选择性随SCN-浓度升高而降低,而H2选择性则随之升高,表明Fe-Nx物种是CO2RR的活性位点。
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