【摘 要】
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锂离子电池自开发成功后就受到各行业广泛的关注,由于其突出的特性应用遍及于生活中的各个领域。而近年来,新能源行业、大型储能装置的不断发展,锂离子电池的应用比重不断增大。伴随着发展的需求,锂离子电池朝着大容量、高比容的方向发展,容量、能量密度的提升伴随有安全问题的出现。频有报道的锂电池安全事故,引发了电池行业的关注,对于行业的发展带来了一定的阻碍。因此,对于锂电池提出了更高的安全性要求。其中,隔膜为电
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锂离子电池自开发成功后就受到各行业广泛的关注,由于其突出的特性应用遍及于生活中的各个领域。而近年来,新能源行业、大型储能装置的不断发展,锂离子电池的应用比重不断增大。伴随着发展的需求,锂离子电池朝着大容量、高比容的方向发展,容量、能量密度的提升伴随有安全问题的出现。频有报道的锂电池安全事故,引发了电池行业的关注,对于行业的发展带来了一定的阻碍。因此,对于锂电池提出了更高的安全性要求。其中,隔膜为电池内的主要构件,不单要分隔正、负极,还需给予离子迁移的通道。尽管隔膜不发生化学反应,但其结构和性能对电池的组装过程、寿命、性能以及安全性均具有不可忽略的影响。如今,主要是聚烯烃类微孔膜应用于电池中,例如PP、PE等。但是由于聚烯烃自身的特性,熔点低,不耐热。其当作电池隔膜在高温时收缩,易引起安全问题。另外,孔隙率、吸液率低,会影响离子迁移,制约了其在LIBs的使用。为了解决聚烯烃隔膜的性能缺陷,就须要对其改性。诸多改性方式中,表面涂覆尤其简易、高效。例如陶瓷涂覆,可以明显增强隔膜的热稳定性、润湿性。但是陶瓷层与基膜界面相容性差,易脱落。此外,膜面密度比较大,制约了电池比能量的提高。因此,出现了有机聚合物涂覆,如PVDF、芳纶等。但上述高聚物的耐温性不够高。而聚酰亚胺作为目前实际应用中极耐高温（长期使用温度一般为290℃）的一类有机物,此外还具有耐低温、耐腐蚀、低介电、尺寸稳定、密度低(1.40g cm-3)等特性,是一种理想涂层材料。因此,本论文提出了分别制备PI纳米微球、PI纳米纤维/纳米微球复合涂覆浆料,利用成熟的涂覆工艺,获得耐高温聚酰亚胺涂覆锂电池隔膜。在聚酰亚胺纳米微球涂覆的研究方向,首先合成PAA溶液,基于PI分子量可调控的特性出发,合成得到适宜粘度的PAA溶液。利用静电喷雾法制备PI纳米微球,然后将其配置成浆料,采用刮涂的方式制备PI纳米微球涂覆PP隔膜。与PP隔膜对比,PI纳米微球涂覆复合膜的水、电解液接触角分别由103°、42°降至34°、5°,润湿性明显改善;在150℃下恒温30 min,隔膜几乎未收缩,展现了出色的热稳定性。此外,PI纳米微球的密度低,相比较于无机颗粒涂覆,更轻质,益于电池比能量提升。以PI纳米微球涂覆隔膜装配的NCM811锂电池,倍率性能出色,5 C下容量保持率为69.4%(放电比容量达到了144.3 m Ah g-1的较高水平),超过PP隔膜的58.9%。同时还拥有出色的循环性能,1 C下充放电200圈后,放电比容量由169.4 mAh g-1降至135.7 m Ah g-1,保持率为80.1%（PP隔膜:75.4%）。以上结果证实了PI纳米微球作为电池隔膜涂层材料的切实性。在PI纳米纤维/纳米微球复合涂覆的研究方向,基于第一部分实验,在第二部分研究中引入了PI纳米纤维替代部分PI纳米微球,利用引入的PI纳米纤维形成网状结构增加PI纳米微球涂层的整体性,再次提升改性隔膜的综合性能。通过调控分子量以及粘度,采用静电喷雾法制备具有纳米纤维/纳米微球复合形貌的聚酰亚胺。探究PI纳米纤维/纳米微球复合涂层对聚烯烃隔膜性能影响。在150℃下,PI纳米纤维/纳米微球复合膜未有任何尺寸变化。其相比较于纯粹PI纳米微球涂层,热稳定性提升更大。复合膜对于电解液的亲和性也显著改善。此外,以PI纳米纤维/纳米微球复合膜装配的电池也表现出了较高的离子电导率、电池性能、高温安全性等。上述结果证实了PI纳米纤维/纳米微球应用为聚烯烃隔膜涂层材料的切实性。
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