【摘 要】
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添加缓蚀剂抑制金属腐蚀具有成本低、操作简便等优点。近年来,随着环境问题的日益突出,绿色环保型缓蚀剂的开发研究成为当前缓蚀剂发展领域的重要方向。纳米碳材料由于良好的生物相容性已在环境保护和医学领域得到大量研究,也引起腐蚀工作者的关注。因此,制备出缓蚀性能优异的纳米碳材料并系统研究其缓蚀作用机理,进而揭示纳米材料与传统缓蚀剂的作用行为差异,对于在纳米材料领域开发新型绿色缓蚀剂具有重要指导意义,同时也有
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添加缓蚀剂抑制金属腐蚀具有成本低、操作简便等优点。近年来,随着环境问题的日益突出,绿色环保型缓蚀剂的开发研究成为当前缓蚀剂发展领域的重要方向。纳米碳材料由于良好的生物相容性已在环境保护和医学领域得到大量研究,也引起腐蚀工作者的关注。因此,制备出缓蚀性能优异的纳米碳材料并系统研究其缓蚀作用机理,进而揭示纳米材料与传统缓蚀剂的作用行为差异,对于在纳米材料领域开发新型绿色缓蚀剂具有重要指导意义,同时也有助于完善缓蚀剂学科体系。本文以零维碳量子点（CDs）、一维碳纳米管（CNTs）、二维氧化石墨烯（GO）为纳米碳材料主体,在此基础上采用多种修饰方法制备出一系列缓蚀性能优异的纳米碳材料缓蚀剂,并系统地探究纳米粒子在金属表面的作用行为,深入分析其与传统缓蚀剂的缓蚀行为差异及不同维度材料的缓蚀行为变化,同时建立缓蚀作用模型。主要研究内容及结果如下:1.纳米碳材料的制备及缓蚀性能评价采用水热法合成N、S共掺杂的碳量子点（N,S-CDs）;利用水热修饰法引入酰胺等活性基团制备功能化碳纳米管（FCNTs）;利用化学偶联接枝法嫁接极性小分子制备功能化氧化石墨烯（FGO）,利用多巴胺自聚合反应制备聚多巴胺包裹型氧化石墨烯（GO-PDA）。结合多种手段分析产物结构及特点,然后进行缓蚀性能评价,结果表明:（1）当添加量为50 mg/L时,N,S-CDs在CO2饱和Na Cl溶液中对碳钢的缓蚀效率达到93%,表现为以抑制阳极反应为主的混合型缓蚀剂;而添加量为5 mg/L时,N,S-CDs在0.1 M HCl溶液中对铝合金的缓蚀效率为86%,主要抑制阴极反应过程。（2）当添加量为100 mg/L时,FCNTs在CO2饱和Na Cl溶液中对碳钢的缓蚀效率接近90%,属于混合抑制型缓蚀剂。（3）FGO在CO2饱和Na Cl溶液中对碳钢的缓蚀效率最高达到83.4%,表现为混合抑制型缓蚀剂;当添加量为100 mg/L时,GO-PDA在0.1 M HCl溶液中对碳钢的缓蚀效率接近90%,对阴极反应过程抑制更明显。2.纳米碳材料缓蚀性能的影响因素探究添加浓度、浸泡时间对纳米碳材料缓蚀性能的影响,发现:（1）随着添加浓度增加,N,S-CDs、FCNTs和GO-PDA的缓蚀性能均逐渐增强,但FGO表现出浓度极值效应,缓蚀性能呈现先增强后减弱趋势,浓度为20 mg/L时缓蚀效率最高。这与纳米粒子在溶液中的稳定性及团聚反应程度相关。（2）随着浸泡时间的延长,四种纳米碳材料的缓蚀性能在初始时期均较弱,随后缓慢增强,电化学阻抗谱达到最大值需要3至6小时,然后在Na Cl溶液中逐渐保持稳定,而在HCl溶液中逐渐衰退。3.纳米碳材料的缓蚀机制在腐蚀介质中添加纳米碳材料后,研究电极的电化学行为特征以及保护膜的生长和微观结构,在纳米尺度表征碳材料的界面分布状态,建立相应的缓蚀作用模型,结论如下:（1）功能化的纳米碳材料外层具有大量的极性基团,能与碳钢通过化学吸附作用结合,而N,S-CDs还能与Al3+形成螯合物沉积在金属表面。（2）纳米粒子间的相互作用促使粒子在溶液中发生团聚,形成更大尺寸的沉积物覆盖在金属表面,最终生成特殊的微纳结构保护层。其中,N,S-CDs覆盖层由大量纳米颗粒堆积而成;FCNTs则在表面缠绕聚集,形成以管状填充物为基础的保护层;FGO和GO-PDA则形成片层状隔离层。同时,各种保护膜皆具有明显的疏水效应,理论计算证实其对腐蚀介质的扩散具有显著的抑制作用。因此,纳米碳材料的缓蚀行为由粒子向界面迁移后的化学吸附、粒子间聚集沉降和保护膜生长共同组成。4.纳米碳材料与传统缓蚀剂的作用行为差异结合纳米粒子尺寸更大、易团聚和累积电荷特点,对其在溶液中的稳定性以及吸附行为进行探究,结果发现:（1）N,S-CDs、GO-PDA的加入会对金属界面双电层产生显著影响,一方面促使双电层结构变化,界面电容值发生较大改变;另一方面引起双电层电荷的重新排布,从而提高静电引力并增强物理吸附作用,最终导致腐蚀电位显著变化。（2）针对纳米碳材料特殊的吸附行为,本研究引入的三参数Redlich-Peterson方程能对FCNTs和FGO的吸附过程进行较精确的拟合,且能辅助评价粒子吸附的差异化程度。（3）利用N,S-CDs的荧光特性,可以原位观察粒子在金属表面的吸附位点和分布,动态评价界面活性区和纳米粒子向界面迁移吸附的状态,为缓蚀剂原位表征提供新思路。5.不同维度纳米碳材料的缓蚀行为变化对比分析三种不同维度纳米碳材料的缓蚀行为及作用机制,发现:（1）在相似的介质环境中,纳米碳材料的缓蚀性能随粒子维度增大而减小。（2）碳钢界面保护膜随纳米碳材料维度增大而增厚,但其致密度却逐渐降低,腐蚀介质在其中的渗透扩散过程增强。（3）纳米碳材料与碳钢的化学吸附作用随粒子维度增大而减弱,但物理覆盖作用逐渐增强。
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