【摘 要】
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河口区域中水动力环境复杂且变化强烈,并且泥沙输送量大、物质交换频繁,易受人类活动干扰,最大浑浊带是河口中悬浮颗粒物浓度最高的区域,已有研究发现该区域对污染物有捕集作用。为了揭示最大浑浊带对污染物传输过程的影响作用,探究颗粒物粒径组成及有机碳、黑碳变化对多环芳烃在河海界面的传输影响作用,本文于2017~2018年分别于丰水季与枯水季对福建省九龙江河口区最大浑浊带进行连续定点观测,对水体进行分层采样并
【基金项目】
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国家自然科学基金地区合作项目《亚热带河海界面水体颗粒物粒径与黑碳对典型有机污染物迁移传输过程的影响机制研究》(批准号:4187070964)
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河口区域中水动力环境复杂且变化强烈,并且泥沙输送量大、物质交换频繁,易受人类活动干扰,最大浑浊带是河口中悬浮颗粒物浓度最高的区域,已有研究发现该区域对污染物有捕集作用。为了揭示最大浑浊带对污染物传输过程的影响作用,探究颗粒物粒径组成及有机碳、黑碳变化对多环芳烃在河海界面的传输影响作用,本文于2017~2018年分别于丰水季与枯水季对福建省九龙江河口区最大浑浊带进行连续定点观测,对水体进行分层采样并分级过滤,分析检测溶解相和颗粒相中的多环芳烃以及黑碳、有机碳等,研究潮汐作用下5种粒径颗粒物的浓度变化以及多环芳烃的组成分布及变化特征,探讨颗粒物中有机碳与黑碳组成对多环芳烃的相态分布影响等。论文取得如下结果:1、九龙江河口最大浑浊带中游水体悬浮颗粒物浓度(0.17~0.64 g/L)显著高于上、下游,底层高于表层,丰水季(底层0.63 g/L)高于枯水季(底层0.25 g/L)。悬浮颗粒物浓度会随着涨潮与落潮的潮汐作用发生规律性的周期变动,在涨急与落急时,表层与底层的悬浮颗粒物浓度上升明显,且底层的悬浮颗粒物受到潮汐作用影响更显著,浓度变化幅度更大。将悬浮颗粒物按粒径分为五级:>153 μm、153~63 μm、63~23μm、23~10μm、<10μm,发现不同粒径的颗粒物在最大浑浊带的质量浓度有所区别,在丰水季与枯水季的表层与底层都发现粒径枯水季(23.9~147.8 ng/L),颗粒相总浓度变化不大(丰水季为49.5~10387.5ng/L,枯水季为97.5~7212.9ng/L),但显著高于河口上游(8.8~196.1 ng/L)和下游(6.6~995.0ng/L)。溶解相多环芳烃浓度在表、底层浓度相近,但在底层水中颗粒相多环芳烃浓度明显高于表层水。丰水季中多环芳烃在两相间的分配Kp值(芴、菲、荧蒽、芘)表层高于底层,枯水季中表层低于底层,且枯水季的Kp值总体高于丰水季。最大浑浊带中潮汐变化引起的剧烈的水动力作用引起悬浮颗粒物质量浓度变化,从而导致Kp值表现出与潮汐变化非常接近的趋势。3、九龙江河口最大浑浊带中颗粒物中多环芳烃总浓度与黑碳、有机碳表现为正相关关系,其中在丰水季时颗粒物中BaP浓度与有机碳的相关性指数r2达到0.75,与黑碳达到0.41,表明颗粒物黑碳和有机碳对多环芳烃的吸附有显著影响。但相比于单位质量颗粒物对多环芳烃的吸附能力,悬浮颗粒物的质量浓度变化对多环芳烃在两相中的分配起到更为显著的影响作用。4、通过对不同粒径颗粒物浓度及其负载的多环芳烃浓度的对比分析,发现丰水季中在中层与底层5种不同粒径颗粒物中23~63μm粒径颗粒物所吸附的多环芳烃浓度最高,该粒径范围内有机碳浓度同为峰值;在枯水季中,表中底层水的悬浮颗粒物在粒径<10 μm时吸附的多环芳烃浓度最高,说明具有更大的比表面积的细小颗粒物对多环芳烃的吸附能力较大。
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