在过去11年间,钙钛矿太阳能电池（PSCs）得到了非常迅猛的发展,其效率已经从最初报道的3.8%提升到25.5%。由于钙钛矿优异的光吸收特性、长载流子扩散距离、低成本、高缺陷容忍因子以及PSCs的高光电转换效率（PCE）,PSCs被视为最有希望的下一代光伏候选者。通常,采用溶液法制备的钙钛矿薄膜存在很多缺陷,主要包括晶体结构混乱缺陷、表面缺陷和晶界缺陷等,已有报道证明,钙钛矿薄膜表面缺陷的浓度比其体内缺陷高1～2个数量级。钙钛矿表面的缺陷主要包括I空位和未配位的Pb2+离子等晶格缺陷以及结晶残余的Pb I2和有机胺盐等杂质缺陷,这些缺陷的存在极大地增加了非辐射复合的发生几率,进而导致器件的开路电压损失。因此,通过界面调控减少器件界面缺陷密度是提升器件性能的关键之一。本论文围绕钙钛矿/空穴传输层界面调控展开,主要进行以下研究工作:1.采用对氟苯乙基碘化胺（F-PEAI）的对钙钛矿薄膜进行直接界面修饰,显著地减少了钙钛矿薄膜表面碘空位数量,器件的界面缺陷密度显著下降,器件的非辐射复合损失得到了有效抑制。在最优的修饰条件下,PSCs的PCE从19.5%提升至21.0%,这主要得益于器件开路电压(Voc)和填充因子（FF）的改善,尤其是Voc,从1.07 V提升至1.13 V。此外,由于F-PEAI中强疏水性的氟官能团存在,修饰后的器件湿度稳定性也得到显著改善,在相对湿度～40%的环境中存放720小时后仍然保持原始器件效率的90%,但未修饰器件仅为77%。2.通过在钙钛矿/空穴传输层的界面处引入苯丁基碘化胺（PBAI）,并退火诱导其转变成2D钙钛矿,有效降低了界面缺陷密度。经过晶体结构与荧光光谱等测试表征,发现了所形成的2D钙钛矿层是由n=2为主要组成相的多n值2D钙钛矿,在不同n值钙钛矿的协同作用下,界面的非辐射复合得到有效抑制,使器件Voc从1.077 V提高到1.180 V,对应的PCE从20.42%提升至22.06%。而且,基于PBAI的2D/3D钙钛矿异质结有效提升了器件的本征稳定性、湿度稳定性和热稳定性。对于湿度稳定性,在相对湿度～40%的环境中存放720小时后仍然保持原始器件效率的92.1%。3.开发了超声波清洗钙钛矿薄膜的物理法,有效去除了钙钛矿薄膜表面的富缺陷层,降低了界面非辐射复合。在对比了异丙醇、氯苯和十四氟正己烷（TFH）这三种超声介质后,发现TFH的超声清洗效果最好。在TFH-100 W的超声清洗条件下,可以使器件PCE从19.16%提升到21.00%,这主要得益于超声清洗有效去除了钙钛矿薄膜表面的富缺陷层,使得器件的开路电压从1.075 V提升到1.132 V。由于TFH中超强疏水性的氟官能团的存在,TFH浸泡和TFH超声清洗的钙钛矿薄膜的湿度稳定性都有了明显的改善。