无机卤化铅铯钙钛矿材料合成及其发光器件性能的研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:oklizheng
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随着现代社会的发展与进步,人们对于能源的需求量逐年递增,但是石油天然气等不可再生化石燃料的储存逐年递减,清洁能源的使用成为社会面临的重要问题。在照明领域,发光二极管(LED)作为一种节能、绿色产品受到了广泛重视。目前LED存在着制备原材料价格昂贵,制备工艺复杂,光学设计复杂,效率有待提高等不足,寻找新的发光材料从而提高LED的发光效率成为研究人员关注的问题。钙钛矿材料(ABO3,其中A为大半径阳离子,B为小半径阳离子,O为阴离子)为直接带隙半导体,具有载流子迁移率快,激子结合能大,扩散距离长(100nm3μm),陷阱密度低(5×1016cm-3),光谱吸收宽(300800nm,吸收率为5.7×104)等特点,是下一代LED的理想材料。相比于有机-无机杂化钙钛矿材料,纯无机钙钛矿材料CsPbCl3具有稳定性高,材料组分廉价的优点,然而其发光量子效率较低,发光色域的范围小,限制了其进一步的应用与发展。本论文针对这一问题,开展了如下三方面的研究:(1)本论文通过利用了无溶剂固态化学机械法合成钙钛矿量子点材料,将不同比例的反应物混合加入不锈钢球磨罐中,通过设置不同的球磨时间(0.5h1.5 h),不同的球磨速度(400 rpm580 rpm)获得了不同尺寸的纳米颗粒以及不同组分的无机卤化铅铯钙钛矿材料,实现了钙钛矿纳米粒子的发光范围在412nm632nm的全覆盖,用这种方法合成的钙钛矿不仅粒子尺寸分布均匀(13nm左右),同时吸收峰发射峰尖锐且对称。而且相比较热注入法与离子交换法,合成方法简便,适合工业化的生产。(2)通过改变卤素离子的种类及比例,合成了不同卤素(Cl、Br、I)掺杂的钙钛矿纳米晶。实现了在可见光范围的颜色可调。合成钙钛矿材料的纯度高,色域范围大于国际NTSC标准色域,拓宽了CsPbCl3发光色域。(3)利用金属Mn掺杂,实现了CsPbCl3的双发光体系,改变掺入Mn的比例,对双光体系的发光颜色进行了调控,在保持Mn粒子掺杂发光的位置在580nm左右不变,实现了钙钛矿材料颜色可调,最终得到了暖白色的发光材料;并且合成的钙钛矿保持性能最优的?相,粒子为立方体形貌,平均尺寸是13nm左右,晶面间距为0.39nm;Mn离子的加入使得钙钛矿材料的稳定性大大增加,在相对湿度为40%室内的环境下可以稳定保持30天以上,其发光强度没有衰减,同时钙钛矿材料的荧光量子效率大大增加,对比不掺杂的无机钙钛矿材料的13.3%,荧光量子效率提高至40.7%,在此基础上将钙钛矿纳米晶材料涂覆Ga N基板上,制备了白光LED器件,随着Mn掺杂比例增加,LED器件呈现出紫色、暖白色、橙色的变化。在Mn掺杂比例达到10%时,LED器件的发光亮度达到13.8 lm W-1,远大于无掺杂量子点的2.6 lm W-1,显著提高了发光效率。通过本论文的研究,显著提高了CsPbCl3纳米晶的发光效率和发光色域,为制备纯无机钙钛矿量子点及其发光器件提供了一种新的思路。
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