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移植材料用于生物体内时,通常会引起体内排异反应,如炎症反应及纤维化反应等,进而造成移植失败及影响移植材料的使用寿命。为了解决移植材料初期引起的体内排异反应,我们设计并构建了生物相容性优异的可注射超分子聚合物水凝胶。首先,本文采用一步法以N-丙烯酰基甘氨酰胺(NAGA)和1-乙烯基-1,2,4-三唑(VTZ)为单体,在不加任何化学交联剂的情况下,通过紫外光引发自由基共聚制备了多功能N-丙烯酰基甘氨酰胺-1-乙烯基-1,2,4-三唑PNAGA-PVTZ可注射超分子共聚物水凝胶。NAGA侧链的双酰胺键能够形成稳定的多氢键相互作用,作为超分子聚合物凝胶的物理交联点。此外,三唑组分的引入能够赋予凝胶抗菌及抗炎特性。所制备的水凝胶具有良好的机械性能-拉伸强度最高约为1.2 MPa,压缩强度高达11 MPa,断裂伸长率可达1300%。同时,通过计算机模拟证明VTZ组分的引入能够削弱凝胶网络中氢键相互作用,促进更多的水分子进入到凝胶网络中,提高凝胶含水量。凝胶网络中的这种动态氢键作用在较高温度(70℃)下解离,较低温度(室温)下又可以重新构建,具有溶胶凝胶转变现象,可用于3D打印。并且,凝胶具有自修复及热塑性。PNAGA-PVTZ凝胶的溶胶凝胶转变温度较高,很难直接注射到生物体内,并且皮下埋植实验表明,凝胶移植到体内后,凝胶周围出现纤维化现象。进一步,以N-丙烯酰基甘氨酰胺和丙烯酰基羧酸甜菜碱(CBAA)为单体共聚制备了N-丙烯酰基甘氨酰胺-丙烯酰基羧酸甜菜碱PNAGA-PCBAA超分子共聚物水凝胶。所制备凝胶具有防污、抗炎及抑制纤维化的性能。凝胶网络中的动态氢键相互作用,赋予凝胶自修复性能、凝胶网络快速恢复性能,保证凝胶注射后能够快速恢复其原始强度,同时凝胶还具有剪切变稀性能。当逐渐降低起始单体浓度至10%及单体比例4/1时,所制备的凝胶具有98.4%的高含水量,但仍然能够保持溶胀稳定性,并且,体温即可实现自修复,而剪切变稀性能及凝胶网络快速恢复性能,都有利于凝胶注射到生物体内。此外,该凝胶的模量约为10 Pa、透光率为93.2%、折光指数为1.3354,这些主要参数均与人的玻璃体相近。兼具与人玻璃体相近的光学性能和粘弹性能、优异的生物相容性及稳定性的水凝胶基玻璃体替代材料还未有报道。将该凝胶用于玻璃体替代材料,注射到兔眼玻璃体腔中,术后16周,动物实验结果表明,该水凝胶是一种理想的玻璃体替代材料,不会引起副作用,如组织病变以及并发症等。当提高单体浓度至35%,单体比例13/1时,所制得的水凝胶抗张强度可达1.13 MPa,伸长率为1200%,压缩强度可达9 MPa,此高强度超分子共聚物水凝胶有望用于承载软组织的替代。