【摘 要】
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随着环保法规的日益严格,新的车用汽油标准对汽油中硫含量和烯烃含量以及苯含量提出了更高的要求,对高辛烷值清洁汽油调和组分的需求量逐年增加;另外随着芳烃下游产品需求量
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随着环保法规的日益严格,新的车用汽油标准对汽油中硫含量和烯烃含量以及苯含量提出了更高的要求,对高辛烷值清洁汽油调和组分的需求量逐年增加;另外随着芳烃下游产品需求量的增加,对芳烃产品需求急速增长。将低辛烷值的轻汽油馏分进行临氢芳构化,既可以生产高辛烷值的汽油调和组分,也可以将其生产成为市场需求量较大的苯、甲苯、二甲苯(BTX)。本论文选取不同硅铝比HZSM-5分子筛为主要原料制备了催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了Pt/HZSM-5催化剂,采用BET、XRD、Py-IR、NH3-TPD等方法表征了不同硅铝比分子筛和优化硅铝比分子筛含量制备芳构化催化剂的物理性质;以正庚烷为原料考察了不同硅铝比和分子筛含量制备Pt/HZSM-5催化剂的正庚烷的芳构化活性。研究结果表明:分子筛的硅铝比对载体和催化剂孔容和孔径分布影响不大,但对比表面积和表面酸性影响较大,分子筛加入量对载体和催化剂的强酸和酸强度影响较大。硅铝比为50的HZSM-5分子筛和分子筛加入量为75%制备的催化剂具有较高的芳烃收率和BTX芳烃选择性。选取硅铝比为50的HZSM-5分子筛,载体中加入量为75%制备Pt/HZSM-5催化剂,考察了水热温度以及水热处理方式对催化剂物化性质和正庚烷芳构化性能的影响。结果表明:采用水热处理分子筛和水热处理载体均可以有效地调节HZSM-5分子筛表面酸性和孔道结构,水热处理载体所制备的催化剂在芳烃收率和芳烃选择性等性能优于水热处理分子筛制备的催化剂。水热处理载体条件为:水热处理温度为480℃,水蒸气的质量空速为3 h-1,处理时间为4 h。采用水热-柠檬酸洗涤处理载体制备Pt/HZSM-5催化剂,考察了水热-柠檬酸洗涤处理载体条件对催化剂物化性质和正庚烷芳构化性能的影响。结果表明:柠檬酸洗涤消除了水热处理存留在孔道内的非骨架铝,与仅水热处理载体制备催化剂相比较,催化剂的BET比表面积、微孔比表面积、外比表面积、微孔孔容、介孔孔容和催化剂的孔径增加,催化剂的酸量和酸强度增大。与仅水热处理制备的催化剂相比较,正庚烷转化率有所升高,液体收率、芳烃收率和BTX选择性提高。经480°C水热处理-柠檬酸洗涤处理载体制备Pt/HZSM-5催化剂,在反应温度490℃、反应压力2.0 Mpa、空速1.5 h-1、氢油比100:1的条件下,其正庚烷转化率为95.47%,芳烃收率18.42%,BTX选择性为86.37%。
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