MOF基镍单原子的轴向卤素配位调控及其CO2电还原性能研究

来源 :中国科学技术大学 |
单原子催化材料,其活性中心金属原子孤立地分散在载体上,因在众多反应中展现出前所未有的活性和选择性,而成为非均相催化的研究前沿。单原子催化材料的催化性能很大程度上依赖于其配位环境,调控单原子催化材料的配位环
单原子催化材料,其活性中心金属原子孤立地分散在载体上,因在众多反应中展现出前所未有的活性和选择性,而成为非均相催化的研究前沿。单原子催化材料的催化性能很大程度上依赖于其配位环境,调控单原子催化材料的配位环境对催化性能优化显得至关重要。金属-有机框架材料(MOFs),由于其可调的组分和结构而在众多研究领域中展现出巨大的研究前景。近些年来,MOFs已成为构筑单原子催化材料的理想前驱体之一,同时其在单原子位点配位环境的调控上也显示出巨大优势。单原子氮掺杂碳材料(M-N-C),作为单原子催化材料的一个重要组成部分,其M-N4位点的高电子结构对称性不利于催化过程中的电子转移,阻碍了其催化性能的优化,而轴向配位环境调控,能够打破单原子金属位点的电子结构对称性,进而显著地增进催化性能。在本文中,我们发展了一种简便的金属卤化物后修饰策略,在预先制备的MOF衍生的氮掺杂碳材料上构筑具有不同轴向配位原子(Cl,Br和I)的Ni单原子催化材料,命名为Ni1-N-C(X)(X=Cl,Br和I)。其中,Ni1-N-C(C1),由最大电负性的C1原子在轴向进行修饰,展现出超高的CO法拉第效率(94.7%),显著优于Ni1-N-C(Br)和Ni1-N-C(Ⅰ)。在Zn-CO2电池测试中,Ni1-N-C(C1)具有超高的CO选择性和稳定性,显示出优异的性能。理论计算表明,轴向C1原子配位的单原子Ni位点能够显著促进*COOH中间体的形成,因此增进Ni1-N-C(Cl)的CO2还原性能。
<正>本刊讯日前,国家农民合作社示范社发展指数在京发布。据介绍,截至2019年10月底,我国注册登记的农民合作社达220.3万家,辐射带动了全国近一半农户,成为推进乡村振兴的骨干
城市公园是城市公共活动的重要载体,植物景观是城市公园的主要组成部分。面对城市公共空间的资源稀缺,如何营造能激发公众参与意愿、与公众需求相匹配的植物景观空间,提高公
自主学习自从被引入到英语教学以来,一直都受到教育学家的关注。不同学派的研究者从不同角度对自主学习进行过探讨。传统的学习方式强调接受与掌握,忽略发现与探究,限制了学
建立了基于高效液相色谱(HPLC)同时测定凤冈锌硒绿茶中7种儿茶素类物质:儿茶素(+C)、没食子儿茶素(GC)、没食子儿茶素没食子酸酯(GCG)、表儿茶素(EC)、表没食子儿茶素(EGC)、
摘 要:素质教育的提升以及深入实施,对我国小学教育产生了极为深远的影响,同时也开创了小学教育教学的新局面。综合实践活动是素质教育教学理念下提升小学生综合学习素养的一项重要的方式和手段,作为教师要充分发挥在综合实践活动中的指导作用,帮助学生高效的开展活动,在活动中收获课本上没有的知识,拓展学生的见识度和知识面。然而现阶段小学综合实践活动的指导方法还是存在一定的问题,从这些问题出发,分析了如何更加高效
现如今,数字电视、数字电影等新媒体凭借其快捷性、趣味性的特点深受学生们的喜爱,这为职业教育带来了挑战的同时,也带来了发展契机。新媒体作为高职素质教育的新载体,其更有
生物化学因其作为生命科学各学科的交汇点而成为新世纪生命科学的领头学科.它是一门理论性和实践性都很强的学科.生物化学实验对学生掌握基本知识、基本技能,培养初步的科研
在小儿时期,肺炎的发病率较高,且病情快速变化,甚至造成死亡。因此,需及时就诊、治疗,并科学护理,从而早日康复。1 创设良好病房环境保持病房安静与整洁,为患儿休息提供重要
信息技术快速发展的今天再来谈教育教学,似乎一切词汇都已不陌生。加之现代教育理论的不断完善,都为教育领域带来了前所未有的收获。全新的教育理念、教育方法、教育模式等也为
顾贞立是明末清初独具个性的优秀女词人,孤高不群的性格及不凡的文学才华使得她的词作时常流露出当时女性少有的豪情与气概;而所适非偶的遭际与孤傲个性间的冲突,又是形成其
动画影片是一种综合性的表现性艺术,色彩在动画影片的发展过程中起到了推波助澜的作用,成为动画影片里最直观的视觉元素并发挥着独特的魅力。动画特有的创作形式和感染力决定
当前,边界不清与缺乏界定标准,是阻碍政府购买公共服务发展的重要因素之一。本文从边界不清、变相举债和发展不平衡入手,考察了我国政府购买公共服务的现状及制约因素。以市
当今信息化技术的发展,使得网络发展向着IP化方向演进。IP化在核心网中发挥着巨大的优势,但同样也使得核心网具有一定的风险文章就对核心网IP化演进趋势下的风险进行分析,并对其
为了保障通信工程签约双方的收益,保障国家信息产业能够更加健康有序的发展,使信息资源能够得到充分的利用,对于通讯工程的建设进行科学规范化的监理就显得非常的重要,文章主
随着外包理论研究逐渐深入,外包服务行业日趋专业化,我国越来越多的企业开始实施业务外包。因此本文对沧县人民政府礼堂会议业务外包进行了研究。
通过对1995~2004年的自引情况进行统计,对语种自引、著者自引、机构自引、学科自引和期刊自引进行了分析研究.
期刊
国家大力推动中职教育事业的发展,积极支持办学软件和硬件设施的投入,中等职业学校办学层次不断提升,很多职业录了工程建设的全过程,真实反映了工程项目管理过程和工程实体的
本文对型钢混凝土粘结滑移本构关系进行了研究。主要内容包括: 1.根据国内外对型钢混凝土粘结滑移性能的理论和试验研究,介绍了型钢混凝土的粘结机理,粘结应力、影响型钢混
本文主要阐述了电子厂房微振设计的标准、场地选择原则、建筑布置、结构微振设计的方法及微振测试的内容和目的及需要注意的一些问题.
手机可以拍照,MP3当然也可以。这是市场上第一台带有摄像镜头的MP3,它有一个1.2英寸的屏幕和30万像素摄像头。  这个摄像镜头可作180度旋转,支持三倍数码变焦,摄像头还采取了隐藏式的伸缩设计,关起时镜头会隐藏在主机内部,除了具有保护作用外,看起来也更美观。镜头在隐藏的时候也可以拍照,只是不可旋转而已。  作为MP3的基本功能,当然一个都没少。它可以连续播放音乐长达50小时,兼具收听广播和录音
期刊
摘要:本文结合作者实际工作经验,介绍了公路施工机械设备的概念,分析了公路机械设备管理存在的问题,提出了加强公路施工机械管理的办法,供大家参考借鉴。  关键词:公路施工;机械设备;管理  Abstract: combined with the practical work experience, This article introduces the concept of highway const
期刊
摘 要:本文重点分析某高等级公路路面工程项目的施工技术,结合工程概况,对工艺原理以及在施工时的具体工艺流程等展开详细分析,为沥青混合料摊铺以及摊铺工艺等施工质量提供保证。以此来为高等级公路路面施工的有效推进打下良好基础,满足新时期背景下交通运输行业在建设和发展时的基本要求。  关键词:高等级公路;路面工程;施工技术  中图分类号:U416.2 文献标识码:A  0 引言  城市化进程推进速度的不断
期刊
初中生自进入青春期后,生理发育迅速,很快出现了成人特征,因为这种生理上的急剧变化,便他们产生了惶恐不安的心理,他们听不进别人的意见,总认为别人对他们尖刻和挑剔,从而使他们感到压抑、孤独和过于敏感,为了维护他们所谓的自尊,便产生了冷漠、不合作、对抗等逆反心理。而初中阶段又是人生的重要时期,是学生成长的关键时期,学生的世界观、人生观、价值观尚未完全形成,可塑性较强。能否促进学生的全面发展,初中班主任的
期刊