【摘 要】
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采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al2O3（CZA）甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂（Zr、Ba和Mn）对CZA催化剂性能的影响;以Zr为助剂时反应温度的影响;并进行了催化稳定性试验.利用粉末X射线衍射（XRD）、低温氮气吸脱附（N2-sorption）、氧化亚氮（N2O）反应吸附技术、X射线光电子能谱（XPS）、氢气程序升温吸脱附（H2-T
【基金项目】
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中国石油化工股份有限公司-煤基合成气专用合成甲醇催化剂放大研究项目(HX-KA12F001202)资助~~
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采用共沉淀-后浸渍方法制备了表面助剂改性的Cu/ZnO/Al2O3（CZA）甲醇合成催化剂,在固定床反应器上以合成气为原料分别考察了三种助剂（Zr、Ba和Mn）对CZA催化剂性能的影响;以Zr为助剂时反应温度的影响;并进行了催化稳定性试验.利用粉末X射线衍射（XRD）、低温氮气吸脱附（N2-sorption）、氧化亚氮（N2O）反应吸附技术、X射线光电子能谱（XPS）、氢气程序升温吸脱附（H2-TPD）、扫描电子显微镜（SEM）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）技术对催化剂进行了表征.结果显示:以Zr或Ba作为助剂能够明显提高CZA催化剂耐热前后的甲醇时空收率（STY）;Mn的引入降低了CZA催化剂的耐热前活性;Zr的引入降低了CZA催化剂最高活性温度点,增强了CZA催化剂的催化稳定性;还原态CZA催化剂表面Cu0和ZnO都能吸附活化氢气,Cu0与ZnO的强相互作用有利于提高催化剂的性能,耐热后催化剂性能的降低归因于Cu晶粒的长大.在实验和表征结果基础上,提出了CZA催化剂上合成气制甲醇的"双向同步催化反应历程".
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