【摘 要】
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无机重金属离子和有机染料是两类常见的水体污染物,对生态环境的稳定和生物健康造成了巨大危害。吸附法因高效、操作简便、成本低廉,且吸附剂可通过合适的解吸过程再生利用而成为研究热点。因此,寻找出一种经济高效且环境友好的吸附剂来治理水体中的重金属和染料污染,是目前缓解水体污染的重要途径之一。氧化石墨烯（GO）具有超高比表面积,且表面和边缘存在大量含氧基团,为污染物的吸附提供了大量吸附位点,同时为GO的进一
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无机重金属离子和有机染料是两类常见的水体污染物,对生态环境的稳定和生物健康造成了巨大危害。吸附法因高效、操作简便、成本低廉,且吸附剂可通过合适的解吸过程再生利用而成为研究热点。因此,寻找出一种经济高效且环境友好的吸附剂来治理水体中的重金属和染料污染,是目前缓解水体污染的重要途径之一。氧化石墨烯（GO）具有超高比表面积,且表面和边缘存在大量含氧基团,为污染物的吸附提供了大量吸附位点,同时为GO的进一步改性奠定了基础。为进一步提高GO的吸附性能,本文利用可自主调节结构以获得目标理化性质的离子液体（ILs）对GO进行改性,制备了两种复合吸附剂GO-MIL和GO-DIL,分别用于水溶液中染料亚甲基蓝（MB）和重金属Cr（Ⅵ）的吸附研究。主要研究结论如下:（1）合成了咪唑单阳离子型离子液体（[BMIM]PF6,MIL）和双阳离子型离子液体（[C4（MIM）2]Cl2,DIL）,采用NMR验证了二者的分子结构,进一步利用ILs对GO进行改性,制备了新型复合吸附剂GO-MIL和GO-DIL。并利用SEM、BET、FTIR和XPS对改性前后的材料进行了表征,并分析了MIL和DIL与GO之间的相互作用。结果表明:复合吸附剂GO-MIL和GO-DIL制备成功,且两种吸附剂中的IL与GO均通过氢键结合（IL上的咪唑N或咪唑H与GO上的含氧官能团之间的O-H···N和C-H···O）。（2）为研究GO-MIL和GO-DIL对水溶液中的MB和Cr（Ⅵ）的吸附性能,考察了多种因素（吸附剂投加量、接触时间、溶液p H、污染物初始浓度和反应温度）对吸附容量的影响。结果表明:水溶液中,GO-MIL吸附MB的最佳工艺条件是p H为8.0,吸附在600 min时达到平衡,而GO-DIL吸附Cr（Ⅵ）的最佳条件是p H为3.0,40 min时达到吸附平衡,二者的平衡吸附容量qe分别为493.62 mg/g和260.92 mg/g。（3）对GO-MIL/MB和GO-DIL/Cr（Ⅵ）吸附体系的吸附数据进行了吸附动力学模型拟合、等温吸附模型拟合和吸附热力学分析,表明二者吸附行为分别符合准二级动力学模型和准一级动力学模型,均符合符合Langmuir等温吸附模型。最大理论单层吸附容量qm,cal（mg/g）分别为531.82 mg/g和263.77 mg/g,且GO-MIL/MB和GO-DIL/Cr（Ⅵ）吸附过程均为自发的吸热反应。（4）再生实验表明,吸附-解吸循环使用5次后,GO-MIL对MB和GO-DIL对Cr（Ⅵ）的qm仍可保持426.42 mg/g和228.00 mg/g。（5）对吸附前后的材料进行了FTIR和XPS表征分析,探讨了上述两个吸附体系中的吸附机理。GO-MIL/MB体系中的吸附机理主要涉及静电吸引作用（GO-MIL阴离子PF6-与MB之间）、氢键作用、孔隙填充作用和π-π相互作用;GO-DIL/Cr（Ⅵ）体系中主要涉及静电吸引作用（GO-DIL质子化咪唑N和含氧官能团与Cr（Ⅵ）之间）、还原作用和孔隙填充作用。
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