【摘 要】
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水体难降解污染物的处理一直以来都是我国环境领域的重要研究方向。随着高级氧化技术的不断发展,对新型、高效、环保催化剂的要求也不断提高,多年来研究者们一直在致力于研发各类催化材料。层状氢氧化物LDH及其煅烧产物LDO因其独特的层状结构和层间离子、金属离子可交换性等优点一直以来在催化剂尤其是AOP催化领域是人们研究的热点。本论文通过对二元和三元Co-LDO类臭氧催化剂的过程制备、分析表征、性能测试与催化
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水体难降解污染物的处理一直以来都是我国环境领域的重要研究方向。随着高级氧化技术的不断发展,对新型、高效、环保催化剂的要求也不断提高,多年来研究者们一直在致力于研发各类催化材料。层状氢氧化物LDH及其煅烧产物LDO因其独特的层状结构和层间离子、金属离子可交换性等优点一直以来在催化剂尤其是AOP催化领域是人们研究的热点。本论文通过对二元和三元Co-LDO类臭氧催化剂的过程制备、分析表征、性能测试与催化机理进行了系统的探讨,内容如下:（1）基于二元Co/Al-LDH前驱体制备的Co/LDO臭氧催化剂进行了详细的表征与评测。以Co/Al-LDH为研究对象,利用一系列现代仪器测试表征手段对在某种温度程序中获得的Co/Al-LDH煅烧产物进行了深入系统的研究。根据TG曲线选取了4个关键节点（分别为105℃、305℃、500℃、780℃）,对其在不同温度点煅烧产物的形貌、元素分布及价态变化、晶型变化、各官能团及自由基的分布和变化进行了系统的探讨。研究发现:在不同温度下煅烧均可得到以Co3O4和CoAl2O4晶相为主体晶相的煅烧产物,并且随着煅烧温度的升高晶相含量也逐渐提高,尽管在500℃煅烧便可以得到较多Co3O4晶相含量的煅烧产物,但是后续温度的进一步提升过程中晶体的生长和完善过程也一直在继续。同时,XPS也证实,煅烧产物中钴元素所对应的物质主要为Co3O4,并且Co3O4含量的变化体现了与XRD相似的趋势。FTIR-Raman测试分析结果也进一步验证了Co/Al-LDH在热处理过程中每一温度区间理论上所发生的反应。TEM测试表明,四个温度点煅烧产物的层间距依次为0.324 nm、0.212 nm、0.149 nm、0.166 nm。105℃煅烧产物具有最明显的层状结构,层与层之间结构清晰、边界明显,层间距均匀且间距较大,然后随着煅烧温度的提高,层间距逐渐缩小且层状结构开始变得不再均一,层与层之间的界限也开始不明晰。并且催化实验证明,500℃煅烧可以得到最佳的COD、TOC去除效果。（2）对二元Co/Al-LDO的形成过程构筑了热动力学模型。基于热动力学分析和数学去卷积分析（两种对称去卷积和两种非对称去卷积）等手段进行了LDH热反应过程中的热动力学模型建立的探索研究。通过积分等转化率法KAS法求取了各拟合峰的活化能并进行评估,并进一步求得模型参数,初步建立了四种去卷积方式得到的热动力学模型。（3）以Ce为掺杂元素,进一步制备了两种Co基三元LDO臭氧催化剂（Ce@Co/Fe-LDO和Ce@Co/Al-LDO）,并对其催化臭氧降解苯胺的性能进行评测。铈（Ce）作为一种稀土元素,其掺杂对金属氧化物类催化剂性能提升方面一直是研究的热点。而从晶体结构改变的方式评判Ce掺杂对Co-LDO类臭氧催化剂效能影响的报道极为少见。为此,以两种不同Co-LDO类催化剂为掺杂对象制备了不同比例Ce掺杂的Ce@Co/Fe-LDO和Ce@Co/Al-LDO两类臭氧催化剂,通过XRD测试和以初始浓度为100 mg/L苯胺为目标污染物的降解测试共同探讨Ce掺杂对Co-LDO晶体结构与催化效能之间的关系。结果表明:在Co:[Fe（Al）+Ce]=3:1的情况下,Ce取代铁或铝元素掺杂方式可提升LDO晶体结晶度并提高催化效能的作用,但在Co:Fe（Al）=3:1进行的Ce额外掺杂的方式对LDO催化剂结晶度和效能上有抑制作用。
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