熔融结晶法净化磷酸过程研究

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湿法磷酸是重要工业原料,但杂质含量高,必须净化后才能应用于下游行业。工业上大规模采用萃取法净化磷酸,存在溶剂难以去除的问题。与萃取法相比,结晶法不使用溶剂,可简化工艺流程、降低能耗、而且环境友好,符合工业发展趋势,是一种极具潜力的方法。但结晶法多为间歇操作,净化效率和产能有限,难以满足工业化需要。因此,开发连续化结晶技术是结晶法净化湿法磷酸技术工业化的关键。为此,本研究采用连续化悬浮熔融结晶逆流洗涤工艺净化湿法磷酸。采用虹吸技术实现了晶浆的稳定输送,固液预分离环节强化了逆流洗涤过程,成功解决了连续化熔融结晶逆流洗涤操作过程的关键问题。并研究了洗涤塔的晶体沉降速度、融化速率等性能,为该技术的工业化实践奠定了基础。本文首先用Aspen plus模拟了磷酸体系的密度和黏度,验证了Aspen plus模拟获取磷酸的物性参数及相图的可行性。用Material Studio模拟软件的morphology模块预测H3PO4·0.5H2O晶体的理论形貌,AE模型所得与实际形貌最接近。通过分子动力学计算磷酸体系中典型杂质扩散系数,得出Cl-的扩散系数最大。用离子间的径向分布函数(RDF)解释了体系中离子与水分子的微观作用。用discover模块计算杂质对H3PO4·0.5H2O晶体各晶面的影响,结果表明阳离子中Fe2+,阴离子中S042-对各晶面生长速率的影响较大。其次,本文通过对比静态与悬浮熔融结晶过程得出悬浮熔融结晶所得晶体颗粒小,分布均匀,便于输送,适宜于连续化操作。两种操作方式杂质去除率都随结晶时间增长而增大。悬浮熔融结晶对于Fe3+和F-的去除率高于静态熔融结晶,同时多级重结晶能更有效提纯晶体。最后,在本研究所设计的结晶设备中,洗涤塔的沉降段实现晶体的逆流洗涤过程,通过实验得到晶体沉降速率在6.61mm/s,与在T=293.2K,dp=3mm条件下理论计算得到的沉降速率6.88mm/s相近。通过洗涤塔的洗涤,晶体除杂率为50%左右,且回流比越大,提纯效果越好,在回流比R=6时,除杂率能达到60%。
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