众所周知,挥发性有机化合物(VOCs)是环境污染的主要污染源[1],对人类身体健康有巨大影响。国内及国际环保组织对VOCs的排放量都做了越来越严格的限制,使得去除VOCs的研究得到了广泛关注[2-5]。催化燃烧法具有处理温度相对较低、能耗较低、反应容易控制、不易产生二次污染的优点,被认为是消除烷烃类挥发性有机物最有效的方法。丙烷是极难催化燃烧的烷烃类化合物,在VOCs催化燃烧的研究中是极具代表性的模型反应物。丙烷完全燃烧的催化剂可以分为两类,即贵金属催化剂和金属氧化物催化剂。贵金属催化剂以其活性高、选择性好及稳定性高的优点而备受青睐。本文研究了 Pt系催化剂用于丙烷完全氧化反应的催化性能,采用BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、XPS等表征手段对催化剂的物相组成、还原性能、表面酸性以及Pt物种的指认等做了详细的研究和探讨。论文具体内容如下:1.以AlF3为载体,采用浸渍法制备系列Pt/AlF3催化剂,考察了催化剂的丙烷完全氧化性能。系列Pt/AlF3催化剂表现出很高的丙烷氧化活性和稳定性。其中,0.2Pt/AlF3催化剂在220℃时的质量反应速率为207.3μmol gpds-1。由于lPt/AlF3催化剂比1 Pt/Al2O3催化剂表面Pt0含量更高,lPt/AlF3催化剂具有更高的催化活性。基于Pt计算的转换频率(TOFPt)随催化剂表面Pt0含量的增加而增加,说明Pt0可能是该反应的活性中心。然而,基于催化剂表面Pt0浓度计算的转换频率(TOFPt0)在Pt0/Pt2+约为1时达到最大值,说明Pt0与Pt2+之间有协同作用。这样的现象说明在丙烷氧化反应中,需要Pt0-Pt2+对的存在,这可能是因为金属Pt原子有利于C-H键的活化和裂解,而氧化态的Pt有利于活化氧物种。2.采用共浸渍法将Nb掺杂进Pt/Al2O3催化剂并研究催化剂对丙烷完全氧化的催化性能。有Nb掺杂的催化剂比未掺杂Nb的催化剂表现出更高的丙烷氧化活性,而且,随着Nb负载量的增加,催化剂的催化活性逐渐提高。结合XPS、NH3-TPD的表征结果发现,在Pt/Al203催化剂中添加Nb后,催化剂出现新的酸性位点。而且随着Nb含量的增加,催化剂的表面酸量逐渐增加,导致催化剂表面的Pt0含量增大,进而改善催化丙烷燃烧的催化活性。