分子光谱及其能级结构（能谱）在原子水平的物理和化学现象的研究中起着重要的作用,因此在原子与分子物理领域占据着重要的地位。双原子分子体系因具有结构简单且能谱特征丰富的特点,成为量子力学各种理论模型的试金石和众多衍生应用学科的基本研究工具。双核体系的基础构成及基本相互作用（核-核外电子模型）虽然明晰,但却时常涉及多达上百个量子客体,使量子多体相互作用的细节变得非常复杂和微妙,这使得通过基本结构和相互作用来精确预测双原子分子的长程振动行为变得困难。近年来,数据驱动的机器学习方法在捕捉复杂微妙的映射关系方面取得了显著的成就。将该方法的优势与分子光谱学领域的特点相结合,本文提出了一种数据驱动的光谱学习方法,可以利用双原子分子低振动能级和热容等信息,获得包括离解能在内的高精度振动能谱。该方法的可靠性有两个方面的保障:1)利用量子模型提供灵活的参数形式,从而覆盖长程振动中任何细微的物理效应,解决欠拟合问题;2)采用部分振动能级、离解能和热容等实验证据,结合机器学习策略来解决过拟合问题。将该方法应用于基态CO和Br2分子体系,利用部分振动能级和热容实验数据,本文重建了相应体系的整个振动能谱并预测了其离解能。与实验值对比,CO和Br2分子振动能级的计算精度分别达到0.13cm-1和0.36cm-1,离解能的计算精度也分别达到了500cm-1和108cm-1。本论文共分为五个章节:第一章是引言部分,包括分子光谱的研究意义、研究现状以及本文研究内容;第二章是理论基础,介绍了双原子分子光谱的理论知识,阐述了研究光谱的代数方法及变分代数方法,并进一步提出了适合分子光谱学的数据驱动机器学习方法;第三章是光谱学习方法的介绍,将数据驱动的机器学习方法应用于实际问题中,提出光谱学习方法,并详细介绍了该方法的过程准备和计算细节;第四章是结果分析,包含了对基态CO分子和基态Br2分子的能谱预测分析;第五章是本文的结论部分。