【摘 要】
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VOCs是一类挥发性有机化合物的总称。该类化合物不仅会使大气中臭氧和PM2.5浓度的增加,而且会损害人类的呼吸系统等。在众多的消除方法中,催化氧化被认为是一种消除VOCs最有效的技术之一,而催化剂是该技术的核心。本论文将Co基氧化物催化剂作为研究对象,并根据Cu和Ce的特性,分别合成了Cu Co和Ce Co二元复合金属氧化物催化剂,对Co基氧化物催化剂的氧化还原能力和表面组成等进行调变从而优化催化
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VOCs是一类挥发性有机化合物的总称。该类化合物不仅会使大气中臭氧和PM2.5浓度的增加,而且会损害人类的呼吸系统等。在众多的消除方法中,催化氧化被认为是一种消除VOCs最有效的技术之一,而催化剂是该技术的核心。本论文将Co基氧化物催化剂作为研究对象,并根据Cu和Ce的特性,分别合成了Cu Co和Ce Co二元复合金属氧化物催化剂,对Co基氧化物催化剂的氧化还原能力和表面组成等进行调变从而优化催化剂的催化氧化性能。采用多种表征分析讨论了催化剂的结构和催化性能的关系。采用溶剂热法合成了一系列Co3O4、CuaCo1-aOx(a=0.1、0.2、0.4和0.6)和Ce0.06CoOx催化剂,并研究其催化氧化甲苯的性能。多种表征结果显示不同形貌的Co3O4催化剂催化氧化甲苯性能有所不同。其中花状结构的Co3O4催化剂具有较好的催化氧化甲苯性能。但Co3O4催化剂的低温催化性能以及抗水性能还有待提高。为了提高催化剂的低温催化性能,利用Cu对Co3O4催化剂进行了修饰,制备了CuaCo1-aOx(a=0.1、0.2、0.4和0.6)催化剂。结果表明,Cu0.4Co0.6Ox催化剂在较高的空速下(120,000 m L·g-1·h-1),仍展现出较好的催化甲苯的性能(T100=255 oC)。通过多种表征结果可以发现Cu的引入可以产生Cu和Co氧化物之间的强相互作用(Co2++Cu2+?Co3++Cu+),从而提高催化剂的氧化还原能力等。并且Cu0.4Co0.6Ox上的Co3+/(Co3++Co2+)比和表面吸附氧物种的含量最多,从而提升了Cu0.4Co0.6Ox催化剂催化氧化甲苯的性能。但是,在低温时,水对该催化剂的影响较大。为了提高催化剂的抗水能力,采用Ce对Co3O4催化剂进行了改性,利用不同的溶剂热法合成了一系列Ce0.06CoOx催化剂,考察了水的存在对催化氧化甲苯性能的影响。结果表明,采用共表面活性剂合成的Ce0.06CoOx-P催化剂展现了较好的活性和优异的抗水性能。当存在5%水的情况下,甲苯转化50%的温度为222 oC;转化100%的温度为230 oC。通过多种表征结果可以得出,Ce的引入可以提高Co基催化剂的表面结构和氧化还原能力。同时,大量的Ce3+物种进而导致了表面电荷不均匀产生了较多的氧空位,提高了氧的迁移能力,从而提高了催化氧化甲苯的性能。同时,水在Ce0.06CoOx-P催化剂的吸附变弱。这些是Ce0.06CoOx-P催化剂具有较好催化氧化性能和抗水性能的主要原因。
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