【摘 要】
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利用半导体纳米材料在水溶液中进行太阳能驱动制氢被认为是一种很有前途的方法。目前,光催化全解水产生H2和O2这一过程的量子效率很低,通常使用牺牲剂来消耗光生空穴提高产氢效率。而用有机物选择性的氧化反应去代替牺牲剂的使用是一个很好的策略,这样既能促进光催化产氢的效率,同时又能得到高附加值的氧化产物,对人类的可持续发展具有重要意义。实现这一耦合反应体系的关键是光催化剂的制备。g-C3N4作为一种廉价、易
【基金项目】
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国家自然基金（No.21872089）； 中央高校基本科研业务费专项资金（No.GK201903038）；
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利用半导体纳米材料在水溶液中进行太阳能驱动制氢被认为是一种很有前途的方法。目前,光催化全解水产生H2和O2这一过程的量子效率很低,通常使用牺牲剂来消耗光生空穴提高产氢效率。而用有机物选择性的氧化反应去代替牺牲剂的使用是一个很好的策略,这样既能促进光催化产氢的效率,同时又能得到高附加值的氧化产物,对人类的可持续发展具有重要意义。实现这一耦合反应体系的关键是光催化剂的制备。g-C3N4作为一种廉价、易制备且对于可见光具有很好的光响应材料具有潜在的应用前景。以其为半导体基底,在不使用昂贵的助催化剂的情况下,形成多元异质结光催化剂,并通过构建合适的能带结构以及调控界面的相互作用实现有机物的选择性氧化和高效产氢是非常重要的。针对上述问题,我们开展的具体工作如下:首先,采用化学浸渍法-自组装法合成了三元复合光催化剂CdS-Ni（OH）2/g-C3N4,同时制备了 g-C3N4、CdS、Ni（OH）2/g-C3N4、CdS/g-C3N4 以及（Ni（OH）2-CdS）/g-C 3N4 作为参考样品,并对所合成的样品进行了详细的物理化学表征。发现在所合成的三元复合光催化剂CdS-Ni（OH）2/g-C3N4中,Ni（OH）2纳米线和不规则块状的CdS孤立的沉积在二维层状g-C3N4的表面,少量CdS的引入以及Ni（OH）2纳米线的负载增加了 g-C3N4对于可见光的吸收并抑制了光生电荷的复合。随后,将合成的所有样品在室温和可见光的条件下应用于光催化产氢和苄胺的选择性氧化这一反应体系。实验结果表明,与所合成的其他光催化剂相比,CdS-Ni（OH）2/g-C3N4光催化剂能够同时实现产氢和苄胺选择性氧化,且产物生成量呈化学计量比,N-苄烯丁胺的选择性高于99%,其远大于参考样品的N-苄烯丁胺的选择性。最后,我们对CdS和CdS-Ni（OH）2/g-C3N4光催化剂在产氢和苄胺氧化耦合体系和在Na2S/Na2SO3水溶液中的稳定性进行测试。经过6次循环实验后,与纯的CdS相比,CdS-Ni（OH）2/g-C3N4光催化剂在耦合反应体系和Na2S/Na2SO3水溶液中均保持很好的活性,而且耦合体系中活性的稳定性比Na2S/Na2SO3做牺牲剂时的活性稳定性更好。这表明催化剂结构和耦合反应体系对光催化活性的稳定性都具有重要的影响。本文研究对发展能够同时利用光生电子和空穴得到两种高价值产物的稳定光催化体系具有一定的研究意义。
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