聚酰亚胺基聚合物电解质的改性及其电化学性能研究

来源 :湘潭大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:epslon003
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固态锂电池(SSLBs)因其拥有高能量密度与安全性高的优点,被认为是最有希望成为电子设备与电力汽车的化学能源之一。固态电解质作为SSLBs的重要组成部分,对电池的安全性能和电化学性能起着至关重要的影响。近年来,将聚合物电解质与其他无机填料掺杂合成的复合聚合物电解质(CPEs),因其拥有较高的机械拉伸性能,与电极间的高界面相容性等优点而备受关注。聚酰亚胺(PI)因其优异的热稳定性、耐化学腐蚀性、绝缘性与热稳定性,因此PI成为备受青睐的一种聚合物电解质薄膜基体。本文采用液相剥离法制备了氨基化的氮化硼纳米片(BNNSs-NH2),通过低温原位聚合法将其掺入PI基聚合物基体中,吸附电解液后得到PI/h-BN复合聚合物电解质(BPI);另外,通过静电纺丝法合成了PI纤维增强的PI/PEO共混电解质(PIE),并且对它们进行相关表征和电化学测试,研究了所得PI基聚合物电解质的电化学性能。主要内容如下:1.采用一种液相剥离法对氮化硼同时进行剥离与功能化,研究了球磨合成时间、尿素与h-BN的质量比等工艺参数对合成BNNSs-NH2纳米片的结构和形貌的影响规律。通过比较各实验条件对BNNSs-NH2相关性能的影响,遴选出最佳合成条件为:球磨反应时间为20 h,尿素与h-BN的质量比为1:50。2.选用PMDA/ODA作为聚合物单体,在含有不同质量分数的BNNSs-NH2的溶液中,低温原位聚合制备聚酰胺酸PAA/BNNSs-NH2复合凝胶膜,再亚胺化制备PI/h-BN纳米复合聚合物膜,吸附电解质溶液后得到PI/h-BN复合聚合物电解质。对其进行相关表征测试,确定BNNSs-NH2的最佳掺杂量为4%,BNNSs-NH2无机粒子在PI基体中分散均匀。此掺杂量的复合聚合物电解质(BPI-4)具有8.204×10-5 S cm-1的室温离子电导率,其中吸附的电解液的起始分解电位达到5.0V(vs.Li+/Li),与锂金属间的界面电化学稳定性优异,能够满足锂电池的工作需求。以其组装的Li Fe PO4/Li扣式电池,在0.1 C倍率下第一圈循环后的放电比容量为151 m Ah g-1,200圈循环过后的放电比容量为65 m Ah g-1。0.2 C、0.5 C和1 C倍率下的放电比容量分别为135 m Ah g-1、120 m Ah g-1和90 m Ah g-1。结果表明,BPI-4聚合物电解质具有优良的电化学性能。3.以PMDA/ODA合成的聚酰胺酸PAA为原料,采用静电纺丝的方法制备PAA纤维,再亚胺化得到PI纤维膜,与PEO基聚合物电解质复合,制备PI/PEO共混电解质(PIE)。当PI与PEO质量比为1:20时,制备的PIE-20共混电解质在常温下具有4.325×10-4 S cm-1的室温离子电导率,电化学稳定窗口均稳定在4.8 V(vs.Li+/Li)以上,能满足大多数锂电池的工作需要。在0.1C倍率下,PIE-20组装的LiFePO4/Li扣式电池首次放电比容量为153 m Ah g-1,将其置于室温与60°C的温度环境下分别进行不同倍率的充放电测试,结果显示其首次充放电性能均良好。结果表明,PIE-20对锂金属的稳定性好,在高温与高倍率下仍具有较好的电化学性能。
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