【摘 要】
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镍基合金在长期高温及应力耦合的环境下仍可保持稳定的组织结构,因此其在高温合金材料的工业应用中占比非常大。在高温氧化环境下,镍基合金表面可以形成一层连续致密的氧化膜,这层氧化膜可以通过阻隔外界气体与合金发生反应,从而使合金具有良好的抗高温氧化性能。但是关于镍基合金的氧化行为仍然存在许多未解决的问题。例如:相对于氧气环境而言,水蒸气氧化环境对NiCr合金的氧化究竟是起抑制作用还是促进作用?NiAl合金
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镍基合金在长期高温及应力耦合的环境下仍可保持稳定的组织结构,因此其在高温合金材料的工业应用中占比非常大。在高温氧化环境下,镍基合金表面可以形成一层连续致密的氧化膜,这层氧化膜可以通过阻隔外界气体与合金发生反应,从而使合金具有良好的抗高温氧化性能。但是关于镍基合金的氧化行为仍然存在许多未解决的问题。例如:相对于氧气环境而言,水蒸气氧化环境对NiCr合金的氧化究竟是起抑制作用还是促进作用?NiAl合金氧化早期为什么亚稳态氧化铝的生长速率比稳态氧化铝的高2个数量级?众所周知,合金氧化过程中必定涉及到气体分子和金属离子的扩散。当材料内部点缺陷数量越多时,反应物质可以借助空位进行快速扩散,从而可以提高合金的氧化速率。基于此,在本论文中我们利用第一性原理的DFT计算方法,通过对比有无氢质子存在的情况下Cr2O3中空位形成与聚集等分析氧气和水蒸气两种不同气氛对NiCr合金氧化速率的影响;通过考虑γ-Al2O3中空位的形成和聚集形式分析其对镍铝合金氧化速率的影响。这些研究工作可以为理解合金表面氧化物生长及控制合金氧化提供理论依据。主要得到以下结论:（1）通过对比NiCr合金在氧气和水蒸气环境下氧化形成的Cr2O3膜中O空位和Cr空位的形成能,我们发现:水蒸气在高温下分解得到的间隙H质子可以降低空位形成能,即水蒸气环境可以促进空位的形成且更利于形成Cr空位。再通过分析空位在两种气氛下的聚集情况,我们发现:在氧气环境下O空位可以自发聚集;而在水蒸气环境下则是Cr空位自发聚集。空位聚集会导致Cr2O3内形成孔洞,破坏了氧化膜的完整性,使得阴阳离子很容易在膜内扩散,从而加速了NiCr合金的氧化速率。由于水蒸气下空位的形成能大幅降低,使空位更容易形成并聚集,因而我们认为水蒸气可以促进NiCr合金氧化。（2）通过对NiAl合金氧化早期形成的γ-Al2O3膜中空位形成和聚集进行计算,我们发现:γ-Al2O3中空位的产生是由于在氧化环境下外来O原子吸附在γ-Al2O3膜表面带动邻近Al原子移离其格点位置而造成。在γ-Al2O3块体中,八面体Al空位缺陷比四面体Al空位缺陷更容易形成。当空位浓度增加到一定程度会形成四面体-八面体混合型Al空位对,这些混合型空位对进一步发展会形成沿[100]方向分布的空位链,最终会在γ-Al2O3（100）面上形成由空位链构成的有序结构。我们认为有序空位的存在可以为γ-Al2O3块体内Al离子的向外扩散提供快速通道,从而加快NiAl合金的氧化速率。
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