随着现代工业的快速发展,化石燃料的大量燃烧造成人类向大气排放的二氧化碳不断增加。为了有效降低CO2排放量,研究CO2处理技术是十分必要的。CO2的吸收及资源化利用技术得到广泛关注,其中最常见的转化反应是CO2的催化还原,不仅可以降低温室气体含量,还可以获得具有高工业利用价值的产品,在环境和经济两个方面都能获得良好的效益。目前二氧化碳催化还原的最大挑战是由于二氧化碳本身的化学稳定性,普通催化剂催化还原CO2的活性和效率都很低,因此研究设计更加高效的催化剂成为当前CO2处理技术中一个重要的研究方向。本论文基于密度泛函理论,首先模拟计算了Ptn团簇（n=1、2、3、4）负载在单/双缺位掺杂不同数量氮原子的石墨烯基底上构成的Ptn/GN系列催化剂,共44种催化剂构型,通过结合能计算判断出44种Ptn/GN催化剂均具有较好的稳定性。进一步研究这类催化剂对CO2的吸附情况,结果显示CO2的吸附构型主要是碳、氧原子同时与Pt原子相互作用,且吸附过程中CO2有一定程度的活化。通过研究这44种催化剂对CO2吸附的Bader电荷转移、电子密度差分和态密度,我们发现在CO2的吸附过程中,电子主要从Ptn团簇转移到CO2气体分子。Pt原子的d轨道与C、O的p轨道态密度有明显重叠,表明Ptn团簇与CO2之间存在强烈相互作用。运用筛选出来的Pt4/SV催化剂,结合H2及CH4两种不同的还原剂,进行CO2还原反应的计算。以H2还原CO2的反应中,研究了不同机制（E-R、L-H、TER）下的反应路径,探寻CO2还原的主导反应途径,从热力学和动力学的角度进行分析。结果表明在TER机制下该反应最容易发生;在以CH4还原CO2的反应中,系统讨论了CH4分解、CO2活化和CH/C氧化的反应途径,同样对整个反应阶段进行了热力学和动力学分析。在CH4分解过程中,CH分解为C和H的阶段是决定反应速率最关键的步骤,CO2活化的优先反应途径是CO2*→CO*+O*,在CH/C氧化过程中,CH*+O*→CHO*+*→CO*+H*和C*+O*→CO*+*更容易发生。