基于实测的我国机动车中等挥发性有机物(IVOCs)来源识别和排放清单构建

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近年来,机动车尾气排放已成为我国城市大气污染的重要排放源之一。在区域细颗粒物和臭氧污染协调防控的背景下,准确识别高光化学活性组分和精确量化机动车污染物排放清单是大气污染防控的一种有效手段。中等挥发性有机物(IVOCs)具有高二次有机气溶胶(SOA)产率、高排放量、化学成分复杂、气粒分配活跃等特点,对空气质量、气候变化和人类健康有着重要的影响。然而,前人研究未对机动车气态和颗粒态IVOCs的排放特征进行同步识别,导致了我国机动车IVOCs的气粒特征差异、主要来源、管控成效和环境影响等问题尚未厘清;前人通过直接利用国外测试数据或经验估算数据来构建IVOCs排放清单,造成了现阶段的IVOCs排放清单仍具有极大的不确定性。鉴于此,本研究选取16辆不同排放标准的机动车开展了底盘测功机台架实验,采用热脱附固体填充管(TD管)和石英纤维滤膜串联的方法同时采集了尾气排放的气态和颗粒态IVOCs,利用热脱附-气相色谱-质谱联用分析系统(TD-GC-MS)分析了实验样品,使用一种半定量的计算方法估算了总IVOCs的质量。基于实验结果,本研究探讨了机动车排放标准对IVOCs排放因子和SOA生成的管控成效,识别了气态和颗粒态IVOCs的主要来源和排放过程,最后,利用实测的IVOCs排放因子数据,构建了2018年全国机动车IVOCs排放组分清单,从而评估了各省份机动车IVOCs的排放总量和SOA生成总量,识别了重点排放车型和关键化学组分,为我国机动车IVOCs防控政策的制定提供了方向。主要的结论如下:(1)汽油车和柴油车总IVOCs的排放因子范围分别是32.9-139.1 mg/kg-fuel和552.3-2292.5 mg/kg-fuel。在国Ⅵ排放标准实施之前,汽油车和柴油车的IVOCs排放因子和SOA生成量都没有随着排放标准的严格而显著下降。(2)汽油车和柴油车气态IVOCs的化学组分和挥发性分布与各自的燃油组分相似,两者的颗粒态IVOCs的化学组分都和润滑油组分相似。因此,未燃烧或部分燃烧的燃油和润滑油分别被识别为机动车IVOCs的两种主要来源。(3)2018年全国机动车IVOCs排放总量为216.33 Gg,其SOA生成总量为54.85Gg。从省份来看,山东、广东、河北、河南和江苏五省的排放量最大,分别贡献了9.58%、7.77%、7.70%、6.62%和6.07%的总IVOCs排放。从车辆类型来看,载货汽车的排放总量远高于载客汽车,占总排放量的74%;柴油车的排放总量远高于汽油车,占总排放量的83%;重型载货汽车、轻型载货汽车和小型载客汽车是排放量最大的三类车型,分别占总排放量的43.26%、27.47%和18.89%。(4)正构烷烃、多环芳烃、支链烷烃和剩余未识别复杂化合物(UCM)的年排放总量分别为26.01 Gg、12.72 Gg、59.68 Gg和117.92 Gg。其中,未识别IVOCs组分的排放量占总IVOCs排放的82%。对人体健康危害较大的多环芳烃中,萘、1-甲基萘、2-甲基萘和芴的排放量最大,年排放总量分别为4.36 Gg、3.54 Gg、2.07 Gg和1.50 Gg。(5)综上结果,加快机动车排放标准的升级、关注机动车润滑油的减排、着重管控重型和轻型柴油货车排放、加快研发机动车IVOCs控制技术、建立“碳达峰、碳中和”背景下长效的机动车尾气防控机制等措施将有利于我国机动车IVOCs的有效防控。
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