金属有机骨架材料作为模拟酶传感器的应用研究

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金属有机骨架材料(MOFs)是由有机配体和金属离子通过自组装的方式所形成的具有周期性网络结构的晶体材料,拥有较高的孔隙率、大的比表面积、功能化的孔穴结构、丰富多样的几何构型及高的热化学稳定性等特点,使得它在吸附、催化、传感等方面都有着广泛的应用。本文利用简单的合成方法制备了几种具有过氧化物模拟酶活性的材料,考察了它们之间性能的优劣并应用到几种目标物的分析检测中来。具体内容如下:第一章,首先对于MOFs的基本概念、发展历程、分类等进行了介绍,然后对MOFs优良的性能及合成方法进行了简要的说明,最后阐述了它在分离、催化、传感等方面的应用。第二章:通过一种简单的抗坏血酸还原方法把铂纳米粒子负载到MIL-100(Fe)上,获得了粒径较小、分布均匀、几乎没有团聚的纳米颗粒,并利于TMB-H202的显色体系研究了 MIL-100(Fe)和Pt@MIL-100(Fe)催化活性的大小,然后通过测量它的米氏常数来衡量其活性,并把它应用于血清中尿酸的检测,实验结果表明,尿酸在1.2 μg/mL-12.0μg/mL范围内具有良好的线性关系,检测线为0.4 μg/mL。第三章:采用简单的水热方法合成了以铁为金属中心的氨基化的MIL-101(Fe),得到了大小均一的纺锤形晶体。通过在反应液里加入醋酸或醋酸钠来调节溶液的pH,得到了不同长度和形貌的晶体,并探究了这种形貌上的改变对于催化性能的影响。结果表明,晶体的形貌变长对活性几乎没有什么影响,当晶体变短、变圆时,材料的性能会有所增强。并首次利用它的模拟酶活性对血清中的次黄嘌呤进行检测,次黄嘌呤在0.4 μg/mL---4.0 μg/mL的范围内具有良好的线性关系,检测限为0.013 μg/mL。第四章:利用简单的合成方法得到了三种以铜为金属中心的MOFs材料,它们各自的形貌不同,依次为正八面体、四面体和纳米片,然后利用TMB-H2O2的反应体系对它们的活性进行了研究,发现催化活性纳米片>四面体>正八面体,这可能是由于二维结构对于活性位点的暴露更为有利。最后首次使用这种二维的纳米片做了血清中葡萄糖检测的实验,该传感器在0.05-0.45 mM范围内具有良好的线性关系,检测限为0.017mM。
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