氮氧化物（NO_x）作为主要的大气污染物之一,其过量排放会对生态环境和人体健康造成极大威胁。在众多氮氧化物控制技术中,氨选择性催化还原技术（NH₃-SCR）因脱硝效率高和产物无污染的优势而得到广泛应用。针对目前成熟的商业V₂O₅-WO₃/Ti O₂催化剂存在的活性温度窗口窄、氮气选择性差、易中毒及催化剂本体毒性会对环境造成二次污染等问题,本论文设计合成了高效经济的环境友好型Mn（x）/Co-Al LDO和Ce（x）/Ui O-66催化剂。通过各种表征手段系统的分析了催化剂的结构和物理化学性质,揭示了催化剂的结构和催化性能之间的构效关系,最后利用原位红外光谱技术对催化剂上的吸附物种以及可能存在的反应机理进行了研究,主要结论如下所述:（1）利用具有典型二维层状结构的钴铝类水滑石化合物Co-Al LDH为载体通过沉淀法制备了Mn（x）/Co-Al LDO系列催化剂。其中,Mn（0.25）/Co-Al LDO表现出最卓越的催化性质,当空速为40000 h^-1时,在150-300°C范围内其可实现接近100%的NO_x转化率。同时,Mn（0.25）/Co-Al LDO还具有良好的热稳定性和抗硫抗水性。XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD的表征结果表明,与纯Mn O_x和Co-Al LDO相比,Mn（x）/Co-Al LDO催化剂中Mn⁴⁺和表面吸附氧含量较高,氧化还原性质和氨吸附能力较强,是其活性提升的重要原因。此外,DFT计算结果表明高分散态的Mn与Co-Al LDO间的强相互作用可以显著提高锰离子周围的正电荷密度,增加了Lewis酸位。机理研究表明Mn（0.25）/Co-Al LDO上NH₃-SCR反应主要遵循Eley-Rideal（E-R）反应路径。（2）利用具有发达孔道结构的锆基金属有机框架Ui O-66为载体通过浸渍法制备了Ce（x）/Ui O-66系列催化剂。其中,Ce（0.25）/Ui O-66在250-400°C的温度范围内NO_x转化率均超过85%(空速为60000 h^-1),同时展现出良好的N₂选择性、抗硫抗水性和热稳定性。O₂-TPD、EPR及XPS的表征结果证明Ce（0.25）/Ui O-66催化剂中存在丰富的氧空位和表面吸附氧,提高了催化剂的氧化还原性能和对NH₃/NO_x的吸附活化能力,从而使其具有优异的SCR性能。进一步的机理研究证明Ce（0.25）/Ui O-66上的NH₃-SCR反应遵循E-R反应机理。此外,SO₂+O₂-TPD、NH₃+SO₂+O₂-TPD和XPS的结果表明在抗硫测试中Ce（0.25）/Ui O-66表面容易生成硫酸锆和不稳定硫酸氨盐,硫酸锆的形成为反应提供了新的酸性位点,而不稳定硫酸铵盐的分解则释放了被硫酸铵盐覆盖的活性位点,是该催化剂具有优良抗硫性质的重要原因。