电池在当今新能源技术的发展中非常引人关注。其中,锌空电池具有安全可靠,能量密度高,结构简单,价格便宜,绿色环保等优点,十分符合当前新能源电池的发展需求。锌空电池电化学反应中的电能并不能100%的转化为化学能,很大一部分是由于阴极过电势大造成的,所以研究具有优异电化学氧还原反应（oxygen reduction reaction ORR）和析氧反应（oxygen evolution reaction OER）性能的催化剂很有现实意义,目前关于这方面的研究主要集中于贵金属和非贵金属M-N-C（Metal-Nitrogen-Carbon）材料上,基于贵金属的不菲价格和资源稀缺性,非贵金属M-N-C材料更有可能应用于锌空电池。同时单原子催化材料具有100%的高效原子利用率,然而还面临一些重大挑战,如M-N-C的单原子材料制备是否具有优异的催化活性、选择性和稳定性等。本文就这些方面开展了如下工作:（1）采用一锅合成法能制备有效催化剂的方法实际有效,通过模板诱导热解法,利用先精准配位后调控热解过程,用于解决Fe-N-C载体掺杂的异质性和调控局域原子结构的精准性。一是制备了P-O掺杂Fe-N-C纳米片,研究是否通入高温还原性气体能调节P-O键的形成。二是制备了B-N调控Fe-N-C碳纳米管,研究吡啶N和吡咯N向高场偏移了0.3 e V是否是形成了Fe-N键的原因,分析了Fe SA/B,N-CNT和Fe SA/N-CNT的X射线近边吸收结构谱得出通过B掺杂后使得Fe的价态升高的结论。三是制备双金属Fe Cu N6多孔纳米材料,球差校正透射电镜直观表明合成了双金属位点,通过同步辐射X射线近边吸收结构谱分析,得到Fe Cu-N-HC中Fe原子价态接近0,Cu原子价态接近于+1的结论,在对Fe Cu-N-HC的X射线吸收精细结构参数进行最小二乘法曲线拟合基础上得到了活性位点的Fe Cu N6完整原子结构信息,小波变换后进一步确定了材料中无Fe-Fe和Cu-Cu键存在。通过精准调控局域原子结构,成功合成所需材料并对材料形貌、结构、原子价态、元素含量和比表面积等进行了深入分析。（2）通过研究改变中心金属原子、配位原子及其掺杂异原子类型和数目,合成掺P-O的Fe-N-C纳米片,使得该双功能催化剂具有更加优越的氧催化活性。实验表明,掺杂P-O的原子分散催化剂具有优异的双功能性能,ORR/OER反应中过电势差ΔE为0.74 V,电子转移数大于3.97,超过大多数报道的非贵金属催化剂,所以在锌空电池显示出优越的功率密度和稳健的循环性能。（3）结合密度泛函理论计算（DFT）,分析O2分子的吸附能,推断出该分子在单原子活性中心表明吸附的难易程度;通过计算单原子材料在O2分子吸附前后的电子云密度变化,推断出单原子活性中心与O2分子之间的电子转移程度;通过计算O2分子在活性中心表面的分子动力学和过渡态参数,揭示O2分子在单原子活性中心的迁移路径。（4）为了解决有限原子体系随外界变化的敏感性问题,在氧还原密度泛函理论计算中使用电荷外推的方法使质子-电子在恒定电势下迁移。通过电荷外延法修正的密度泛函理论计算表明,双金属原子配位的多孔纳米材料Fe Cu N6体系上O-O键的有所延伸并有利于其后的解离,双原子协同提供双活性位点吸附,单活性位点脱附的能力,突破了活性位点的线性限制关系,从而提高氧还原反应效率,进而有利于锌空电池性能提升。（5）研究过渡金属催化活性引入d能带中心理论,在设计的B掺杂Fe-N-C材料中,证明了当d能带中心越接近费米能级,气体吸附的解离能越小,因此d能带中心可以作为判断吸附中间态解离能的有效描述符,通过优化后实现木桶短板提升为两步骤同时决速,测试B掺杂Fe-N-C材料具有十分优异的ORR性能,半波电位(E1/2)为0.933 V。